超硬材料的硬度远高于其他材料,在工业上占据着重要地位。超硬材料目前包括金刚石和立方氮化硼。其中,金刚石有易氧化、与铁族元素亲和等缺点,限制了其工业应用;立方氮化硼的硬度只有钻石的2/3。因此,人们迫切希望设计出比现有超硬材料具有更高硬度、性能更好的新材料。随着计算机计算能力的发展,近年来人们已从理论上预测出一系列sp~3杂化的碳结构,为超硬碳的实验合成提供了靶向结构。然而,传统碳结构的预测往往局限于特定拓扑,设计出的结构比较少。此外,传统方法多以构建能量最小的结构为目标,对搭建结构的性能无法提前预测,超硬结构的设计效率较低。分子筛材料的骨架均由共享顶点的TO4四面体组成,为三维四连接结构,与全sp~3杂化的碳结构在拓扑上极为相似,许多理论或实验报道的超硬碳结构与分子筛具有相同拓扑。随着计算机技术的发展,分子筛结构的预测已有了几十年的历史,积累了丰富的拓扑结构数据。本论文基于已知的分子筛拓扑结构,提出了一种以性能为导向的结构设计方法。首先,从分子筛拓扑结构出发,采取“先筛选后替换再筛选”的结构设计策略,通过元素替换和改变晶胞的方式来将分子筛结构转变为sp~3假想碳结构,从而实现对超硬碳结构的高通量预测和筛选。本论文包含两部分主要研究工作。第一部分,我们收集了106个已知的超硬碳结构,进行数据整合和分析,提取这些结构的共同结构特征作为后续结构筛选的标准。为降低计算量,我们采取“先筛选后替换再筛选”的策略,在分子筛拓扑阶段根据骨架密度和环数,从630127个分子筛结构中筛选出25687个分子筛结构,并把这些结构通过元素替换转化为假想碳结构。在此基础上,对所得的碳结构分别进行了分子力学优化计算和量子力学优化计算,以能量作为基准对所设计的碳结构进行了合理性检验,最终筛选得到675个假想碳结构。其中674个碳结构符合超硬结构的标准。第二部分,我们最终选取了四种极硬的碳同素异形体:073fffff21134、073ffff22479、073cefff21023和073cefff22054进行力学性能计算,这些结构分别来自Ibca,Ibca,Ibca,Cmma空间群,由5-,6-,8-元环构成。经过对这四个结构的能量、声子谱图和弹性常数的计算和分析,对于这四个假想极硬碳结构的热力学稳定性、动力学稳定性以及力学稳定性进行了验证。我们还进一步计算了这四个结构的电子性质和力学性质。我们提出的基于分子筛拓扑的结构设计方法,不仅高通量地设计出数百种超硬碳结构,还找到了四个硬度高、性质好且稳定的极硬碳结构,为超硬碳结构的高通量设计提供了新的思路。