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有机-无机金属卤化物钙钛矿材料具有光吸收系数高、载流子扩散长度长、激子结合能小等优点,在光伏领域具有巨大的应用前景。目前,采用钙钛矿材料作为吸光层制备的钙钛矿太阳能电池效率已经高达23.7%,远高于其他新型太阳能电池,极具商业化潜力。钙钛矿吸光层薄膜的质量以及电子传输层/钙钛矿、钙钛矿/空穴传输层界面状态是制约钙钛矿太阳能电池性能进一步提升的主要因素。因此,本文一方面在钙钛矿前驱体溶液中引入添加剂,改进钙钛矿制备方法,提高钙钛矿薄膜质量;另一方面,在SnO2电子传输层旋涂一层NaCl修饰层,改善SnO2/钙钛矿界面状态;通过这两种方式来分别提高钙钛矿太阳能电池性能,论文的主要内容如下:(1)在MAPbI3钙钛矿前驱体溶液中引入挥发性路易斯碱—硫代乙酰胺(TAA),形成MAI·PbI2·DMSO·TAA加合物,延缓钙钛矿结晶生长,增大晶粒尺寸。TAA浓度为1.0%时,钙钛矿薄膜晶粒的平均尺寸接近1μm,极大地减少了薄膜的晶界缺陷态,显著提高了载流子寿命。而且,添加剂的挥发性对钙钛矿结晶过程具有重要影响,使得钙钛矿晶粒尺寸随添加剂加入的量增加先增大后又减小,减小后的晶粒尺寸趋于无添加剂时制备的钙钛矿晶粒尺寸,并且不随添加剂加入量的进一步增加而变化。据此,本文提出了挥发性路易斯碱辅助钙钛矿生长的工作机制。此外,以1.0%TAA制备的钙钛矿薄膜为吸光层组装的钙钛矿太阳能电池获得了18.9%的光电转换效率,并且在空气中存放816 h后,效率仍保有88.9%初始效率,显示了优异的稳定性。(2)在SnO2电子传输层上旋涂一层NaCl修饰层改善SnO2/钙钛矿界面。NaCl修饰层,不仅能提供部分Na+和Cl-溶解在钙钛矿前驱体中,辅助钙钛矿结晶,增大晶粒尺寸;而且能耦合MAPbI3钙钛矿及SnO2电子传输层,使界面化学结合增强,极大地减少钙钛矿薄膜晶界和SnO2/MAPbI3钙钛矿界面缺陷态,显著增强载流子的寿命和传输效率。同时,NaCl还能降低SnO2电子传输层功函数,使电子传输层与钙钛矿的能带更为匹配,器件开压显著增加。在0.25 mol/L NaCl的修饰下,制得的钙钛矿太阳能电池开压高达1.141 V,效率达到了19.49%。