基于SnO2电子传输层的钙钛矿电池层间优化研究

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电子传输层在钙钛矿太阳电池中起着重要作用,TiO2作为一个最常见电子传输层被广泛应用在钙钛矿电池器件中,但是由于TiO2的低载流子迁移率,高温烧结,能带不匹配等缺点,寻找新的电子传输层材料取代TiO2成为必然。SnO2材料具有高载流子迁移率,可以低温烧结,能带更匹配等优点成为电子传输层的最具潜力的材料之一。但是SnO2纳米颗粒表面的氧空位不仅是光生载流子非辐射复合的陷阱态,还是载流子运输的势垒;同时,SnO2薄膜和钙钛矿层界面之间存在着很多缺陷,也会影响电荷的传输,造成了器件性能的下降。为了尝试解决这些问题,本文从工艺优化、新型钝化剂的引入以及作用机理分析等三个方面进行研究,具体研究内容为:
  首先,从基础工艺优化出发,探索了基于SnO2电子传输层的钙钛矿太阳电池层制备工艺:SnO2电子传输层薄膜最佳的退火方式和退火温度;钙钛矿层最佳的退火温度和氯苯萃取量;空穴传输层的氧化时间和顺序。分析薄膜本身的成膜性和界面间的缺陷态,从而获得了最佳的基础工艺。
  其次,通过在SnO2前驱液中引入硫化铵((NH4)2S)溶液,饱和SnO2表面Sn悬挂键的方式来消除薄膜表面缺陷,减少了SnO2薄膜表面的氧空位。结果表明(NH4)2S钝化可以使薄膜的电子迁移率和电导率显著提高,载流子的复合降低,此外(NH4)2S钝化也能改变SnO2薄膜的能级结构。因此,(NH4)2S钝化方法能显著提高电子传输层的电子收集效率。此外,在钙钛矿和SnO2界面之间Sn-S-Pb键的形成也能将钙钛矿晶体固定,从而提高钙钛矿电池的电子抽取效率和稳定性。添加(NH4)2S钝化SnO2薄膜前后,钙钛乱矿电池的光电转换效率得到大的提升,从没有钝化前的18.67%提高到钝化后的20.03%。
  最后,尝试了引入牛磺酸(C2H7NO3S)来钝化SnO2薄膜表面缺陷。结果表明C2H7NO3S分解的S原子通过Pb配位形成S-Pb键,以此来控制钙钛矿的成膜和晶体生长。同时S原子和SnO2表面的Sn、O原子发生相互作用,形成S-Sn和S-O键,从而消除薄膜表面的缺陷态。通过分析不同浓度C2H7NO3S钝化SnO2薄膜,获得了性能较好的电池器件。
  本文的研究结果表明SnO2是一种很有潜力的高效器件电子传输层,通过(NH4)2S和C2H7NO3S钝化是提高器件光伏性能的一种高效、简单的方法。本工作的开展对理解钙钛矿太阳电池的工作机理,筛选电子传输层材料,合成新型材料以及提高电池的光电转化效率有着一定的理论意义。
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