【摘 要】
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在目前的光伏技术中,钙钛矿太阳能电池（PSCs）具有生产工艺简单、原料易获取、制备成本低以及光电转换效率高等特点被认为是极具商业价值和发展前景的光伏器件,在短短十三年的时间里PSCs的认证效率从3.8%迅速提高到了25.7%,然而PSCs要实现市场化仍面临许多问题。电子传输层（ETL）是PSCs中十分重要的功能层,承担着传输电子并阻挡空穴的作用,Sn O2作为极具前途的电子传输层材料已被广泛应用,
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在目前的光伏技术中,钙钛矿太阳能电池（PSCs）具有生产工艺简单、原料易获取、制备成本低以及光电转换效率高等特点被认为是极具商业价值和发展前景的光伏器件,在短短十三年的时间里PSCs的认证效率从3.8%迅速提高到了25.7%,然而PSCs要实现市场化仍面临许多问题。电子传输层（ETL）是PSCs中十分重要的功能层,承担着传输电子并阻挡空穴的作用,Sn O2作为极具前途的电子传输层材料已被广泛应用,钙钛矿吸光层和ETL之间的界面电荷提取效率不足是限制PSCs商业化的缺点之一。因此,对ETL/钙钛矿界面进行界面修饰是使PSCs接近Shockley-Queisser极限的重要手段。本文主要围绕优化Sn O2 ETL/钙钛矿层界面、提高电荷传输效率、抑制载流子非辐射复合等方面展开研究。主要研究内容包括:（1）在Sn O2 ETL基底上使用一步反溶剂法制备了MAPb I3薄膜,并构筑了n-i-p型钙钛矿太阳能电池。为钝化Sn O2表面缺陷,改善Sn O2/钙钛矿的界面环境,在Sn O2ETL表面引入4-羟基哌嗪乙基磺酸（HEPES）。这种多功能分子中含有羟基和磺酸基,可以在阻断Sn O2中极性基团的同时钝化钙钛矿吸光层的下表面缺陷。为研究HEPES对器件性能的影响,对ETL和钙钛矿层进行了形貌表征,与对照组Sn O2 ETL相比,HEPES改性Sn O2薄膜具有更小的粗糙度,且在Sn O2/HEPES衬底上沉积的钙钛矿薄膜具有更大而且致密的晶粒;测量了对照组器件与HEPES改性器件的光电性能,Sn O2/HEPES基太阳能电池的效率可达到20.22%,迟滞效应显著减小,长期稳定性也得到改善;进一步研究了器件中载流子传输和载流子复合过程,进行了对于钙钛矿薄膜的稳态光致发光、时间分辨光致发光测试以及对于器件的阻抗谱分析、瞬态表面光电压测试,结果表明HEPES的引入有效减少了钙钛矿缺陷密度,抑制了器件内部载流子非辐射复合,促进了器件中载流子运输。（2）将多功能分子盐酸胍（GCl）引入ETL/钙钛矿界面,在Sn O2基底和Sn O2/GCl基底上采用两步法制备钙钛矿薄膜,并构筑了结构为ITO/Sn O2/GCl/（FAPb I3）1-x（MAPb Br3）x/Spiro-OMe TAD/Ag的电池。通过原子力显微镜测量ETL表面形貌,结果表明,GCl降低了Sn O2的表面粗糙度。同时,GCl中间层调节了钙钛矿结晶过程,促使钙钛矿晶粒更大更致密。傅立叶变换红外光谱表明,GCl中的Cl-填充了氧空位,钝化了Sn O2表面缺陷,且GCl与Pb I2中的碘原子或碘离子配位,减少界面缺陷,Pb I2薄膜更加均匀,进而促进钙钛矿晶体生长,有利于获得高质量钙钛矿薄膜。GCl中间层的引入将Sn O2和前驱体Pb I2化学连接起来,实现Sn O2和钙钛矿层之间高效电子传输。通过稳态光致发光谱和莫特肖特基曲线分析器件内部电荷分离、运输和复合过程,结果表明GCl中间层使得界面缺陷得到有效钝化,界面电荷堆积减少,电荷传输更加高效。改进后的器件效率提高到20.46%（对照器件效率为18.43%）,开路电压(VOC)、短路电流密度(JSC)和填充因子（FF）均有一定程度的提高,长期稳定性也得到改善。
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