壳聚糖负载金属凝胶球的制备及其吸附磷酸根的研究

来源 :山西师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:junyan04
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当前社会环境水体中的磷污染情况愈发严重,水体富营养化不仅会对人体产生极大危害,还会破坏水体环境的生态多样性,因此研发高效率的除磷剂刻不容缓。吸附法除磷具有操作简单、效率高,容易回收利用等优点,成为大多研究学者关注的热点。壳聚糖是自然界广泛存在的大分子材料,多存在于动物,虾蟹外壳中。近年来以壳聚糖为载体,金属化合物为吸附位点的吸附剂的研究越来越多。本文通过溶胶-滴定-冷冻干燥法制备了三种吸附材料:匀相法Y-CS-Fe、匀相法Y-CS-Cu、浸渍法J-CS-Cu。研究了三种材料对磷酸根的静态吸附过程,包括吸附动力学、吸附等温线、p H影响吸附量等。对三种材料进行了结构表征,包括扫描电子显微镜(SEM-EDS),X射线衍射仪(XRD),傅立叶变换红外光谱,X射线光电子能谱(XPS)等。最后探讨了三种凝胶球对磷酸根的吸附机理。以上研究为壳聚糖-金属型复合吸附剂去除水体中磷酸盐提供科学依据。主要结论如下:(1)材料表征结果表明:三种吸附剂所负载的金属在壳聚糖内部均发生了化学变化。匀相法Y-CS-Fe凝胶球中Fe3+以无定形态水合氧化铁(HFO)形式存在,HFO的分布较为均匀,经真空冷冻干燥凝胶球内部形成蜂窝状孔道。匀相法Y-CS-Cu凝胶球中Cu2+形成Cu(OH)2和CuO沉淀,凝胶球内部呈现片层状孔隙结构。浸渍法J-CS-Cu凝胶球中仅形成了金属配合物,不存在氢氧化物沉淀,内部仍然形成片层状结构。(2)静态吸附磷酸根结果表明:三种吸附剂中J-CS-Cu凝胶球对磷酸根的吸附能力最强,Y-CS-Cu凝胶球次之,Y-CS-Fe凝胶球最弱。p H对吸附的影响结果证明:J-CS-Cu在p H=3-10范围内均有稳定吸附效果,而Y-CS-Cu和Y-CS-Fe仅在酸性条件下有明显吸附效果。吸附动力学研究得出:J-CS-Cu、Y-CS-Cu、Y-CS-Fe凝胶球的吸附平衡时间分别为10 h、20 h、50 min。吸附等温线研究结果表明:Langmuir模型可以更好地描述Y-CS-Cu和Y-CS-Fe凝胶球对磷酸盐的吸附过程,证明吸附过程为单层吸附且固体表面均匀,吸附分子间无相互作用,拟合最大吸附量分别为20.39 mg/g和23.97 mg/g。J-CS-Cu凝胶球的最大吸附量为42.2 mg/g。(3)吸附机理探究表明:三种吸附剂对磷酸根的吸附过程均为静电吸附和离子交换共同作用的结果。即带正电的材料与磷酸根的静电作用和金属配合物中的-OH配体与磷酸根的离子交换作用。通过对比Y-CS-Cu和Y-CS-Fe凝胶球、Y-CS-Cu和J-CS-Cu凝胶球的形貌结构特征和吸附性能,可知,负载金属种类和方式的不同均可造成凝胶球结构以及金属结合方式的差异,进而影响相应吸附效果。
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