水滑石基二维材料的制备及其吸附四环素性能研究

来源 :江苏大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ttklwoyaosha
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
近年来,各种抗生素蓄积引起的水环境污染问题引起社会广泛关注。环境中残留的抗生素污染严重,严重威胁着水体的生态和人体的健康。所以,寻求一条有效的抗生素污染防治途径已经成为环境保护中一个极其重要的课题。目前,吸附法因其操作简便、高效率、成本低廉、无二次污染等优势而被认定是一种非常有效的治理方法。本文围绕二维层状材料水滑石(LDH),利用其有序的层状结构、优异的离子交换性能以及组成和结构的高度可调控性,通过水热合成法和高温煅烧法,设计制备了三种高活性水滑石基二维材料吸附剂。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X-射线光电子能谱(XPS)等表征方法研究吸附剂材料的结构、形貌和组成并结合吸附动力学、等温线和热力学研究以及p H等因素实验探究其对水中抗生素的吸附性能和机理。本文设计构筑的三种高活性水滑石基吸附剂,进一步扩展了水滑石材料在吸附分离领域的应用,为高效吸附剂在水体中的应用提供了参考。(1)一步水热合成法制备高活性二维片层状镁铜锌水滑石(Mg Cu Zn-LDH)吸附剂。通过筛选水滑石主体层板的元素种类和组成,水热合成能高效吸附四环素(TC)的Mg Cu Zn-LDH二维吸附剂。材料表征结果表明,Mg Cu Zn-LDH呈现典型二维片层状结构,金属镁、锌和铜均以正二价的形式存在于材料中。以TC为模型抗生素,研究Mg Cu Zn-LDH对TC的吸附性能。结果显示,吸附平衡数据与准二级动力学模型和Freundlich模型拟合效果最好,Freundlich模型拟合计算所得的理论平衡吸附容量最高达1420 mg/g。热力学研究表明吸附过程是自发进行的吸热过程,溶液p H在强碱条件下对吸附抑制作用较明显。此外,Mg Cu ZnLDH具有较好的循环稳定性,6次“吸附-洗脱”循环后的TC去除率仍达到了98%。(2)采用两步水热合成法制备高活性铁基金属有机框架(Fe-MOF)杂合修饰的铜钴铁水滑石(Cu Co Fe-LDH)复合材料Fe-MOF@Cu Co Fe-LDH吸附剂。通过原位合成法在二维层状三元水滑石Cu Co Fe-LDH上均匀杂合Fe-MOF纳米球,进一步丰富水滑石基吸附剂的表面活性位点,提升吸附性能。复合材料中金属铜和钴以正二价的形式存在,金属铁以正三价形式存在。Fe-MOF@Cu Co FeLDH复合材料对TC的吸附去除率相较于单体Fe-MOF和Cu Co Fe-LDH分别提升了34.8%和8.9%,Langmuir模型拟合所得最大单分子层吸附容量达2500 mg/g。吸附动力学过程符合准二级动力学方程,吸附速率加快,45 min即达到80%的去除率。温度升高有利于吸附,吸附过程表现为自发进行的吸热过程。吸附机理推测为复合吸附剂表面丰富的金属活性中心与TC分子之间的金属络合作用、静电作用和疏水相互作用等。此外,Fe-MOF@Cu Co Fe-LDH循环稳定性良好,5次“吸附-洗脱”循环后对TC的吸附去除率仍达99%。(3)结合高温煅烧法和水热合成法制备无机二维少层氮化硼(BN)杂合修饰的煅烧铜锌水滑石(Cu Zn-CLDH)复合材料BN@Cu Zn-CLDH高活性吸附剂。经过BN的原位掺杂和后续再煅烧处理,水滑石基复合材料BN@Cu Zn-CLDH呈现出高度蓬松的云片状薄层二维杂合形貌,活性非金属薄层BN成功引入到富含金属的二元水滑石结构中,材料活性表面被进一步杂化,BN@Cu Zn-CLDH对TC的去除率相较于其单体BN、Cu Zn-CLDH、未经再煅烧处理的Cu Zn-LDH和BN@Cu Zn-LDH分别提升了609%、133%、42%和44%,吸附等温线研究中显示BN@Cu Zn-CLDH复合材料对TC的最大吸附量高达4578 mg/g。吸附过程可用准二级动力学模型描述,初始吸附速率迅速,2 h基本达吸附平衡。吸附过程吸热且自发进行。经20次循环后材料对TC的吸附去除率仍达98%,复合材料稳定性优异。吸附作用力主要归因于金属络合作用、π-π相互作用、静电相互作用和疏水作用。
其他文献
铁死亡(Ferroptosis)是一种由铁依赖性、脂质过氧化引发的细胞死亡,广泛用于癌症治疗。氧化铁纳米粒(Fe3O4 NPs)可通过芬顿反应引发铁死亡,具有良好的肿瘤治疗前景。然而,它们的抗肿瘤机制尚不明确,尺寸对其抗肿瘤功效的影响亦不清楚。研究表明,在药物递送过程中,纳米粒子面临增强肿瘤靶向性和瘤内分布均匀性的矛盾问题:大粒径纳米粒由于高渗透长滞留效应(enhanced permeabilit
学位
紫杉醇(TAX)作为一线化疗药物,可以调节多种细胞因子,影响细胞有丝分裂,抑制肿瘤细胞增殖,诱导细胞死亡,发挥抗肿瘤作用。但TAX水溶性差,临床应用时需要聚氧乙烯蓖麻油溶解,还需预先稀释,而聚氧乙烯蓖麻油副作用多,限制了TAX的临床应用。随着纳米材料的研究不断深入,其在生物医药领域的应用范围逐渐扩大。通过研究发现,纳米载体可以提高药物的溶解度,使其免受机体免疫系统干扰,提高其稳定性。本研究成功制备
学位
三聚氰胺及其类似物非法添加于奶制品已严重威胁人们的身体健康,特别是婴幼儿。长期摄入低剂量的三聚氰胺有导致损伤肾小管、增加结石形成和早期肾损伤的风险。近年来,科学家们提出了许多三聚氰胺检测方法应用于奶制品的检测,为确保奶制品的安全问题提供技术支持,特别是婴幼儿配方奶粉。本文对奶制品中三聚氰胺的检测方法进行了总结和评论,以了解其适用性和未来的研究方向。
期刊
肿瘤微环境(TME)独特的结构和条件为肿瘤的生长和病程发展提供了基础。其特殊的血管结构和高压的细胞间质使得纳米颗粒在肿瘤部位的分布存在矛盾:大粒径的纳米颗粒在肿瘤部位具有较好的滞留效果,但难以深入肿瘤内部;而小粒径纳米颗粒在肿瘤内部的分散渗透效果较好,但到达肿瘤部位的滞留量少。另外缺氧的TME特点限制了肿瘤部位活性氧(ROS)的生成,对多种抗肿瘤方式的治疗效果造成影响。因此,基于TME条件进行适当
学位
目的:脊髓损伤(spinal cord injury,SCI)是一种由外力、炎症等多种因素所引起的运动、感觉和自主神经功能障碍的损伤性疾病。它的高度致残性及低水平的治愈率,使得患者们长期遭受痛苦。虽然临床上常规的药物治疗在一定程度上改善了症状、暂缓了病程,但由于局部损伤处神经细胞的缺失、星形胶质瘢痕的形成、炎性微环境等不利因素的存在,导致其临床预后不佳。间充质干细胞是一种具有强大神经分化潜能的种子
学位
中药材枳壳是芸香科柑橘属植物酸橙(Citrus aurantium L.)及其栽培变种的干燥未成熟果实。枳壳在我国历史悠久,其作为江西的道地药材之一,炮制方法具有一定的江西特色。枳壳多为7月大暑前后一周采收,自中部横切为两半,晒干或低温干燥即得枳壳原药材。枳壳来源较多,地理分布较广,且来源具有一定的地域特征。目前已有研究表明,不同产地或不同来源枳壳中的化学成分存在一定的差异性。前人多数对枳壳鉴别与
学位
目的:精神分裂症是一种以意识与行为不协调为主要临床特征,神经递质功能紊乱为典型病理改变的慢性、致残性精神类疾病,全球平均发病率约为1%,给患者及其照顾者带来了巨大的负担。作为第二代抗精神分裂症药物,奥氮平在临床上显示了优良的治疗效果,但部分患者在服用一段时间后出现药物作用抵抗现象。本组前期遗传学研究发现奥氮平作用敏感性与精神分裂症患者神经细胞谷氨酸代谢个体差异密切相关。服用奥氮平患者出现获得渐进性
学位
高血压作为一种心脑血管疾病,其发病规律具有明显的时辰节律性。盐酸维拉帕米(verapamil hydrochloride,VH)作为临床常用的抗高血压药物,具有生物半衰期短、肝首过效应大等药动学特点,需多次给药才能维持治疗所需血药浓度,由此产生的血药浓度波动、药物代谢和排泄等问题,造成了其在临床应用上的局限性。传统制剂已无法满足临床治疗需求,根据美国食品药品监督管理局推荐,高血压治疗应选择日服一次
学位
目的:皮肤是人体最大的器官,很容易受到各种损伤,在过去的几十年里,伤口敷料、同种异体移植、组织工程替代品等治疗手段的出现促进了皮肤损伤的修复,然而创面血管生成不足、发病率高、粘附性低和制造成本高等问题极大地限制了这些治疗策略的应用。而细胞疗法为皮肤再生和修复提供了一种新的治疗手段。间充质干细胞是一类具有自我更新能力和多向分化潜能的成体干细胞,是目前临床应用研究较多的一类干细胞,通过多向分化与旁分泌
学位
兽用疫苗的使用有效降低了重大动物疫病的发生,对畜牧养殖业的健康发展具有重要意义。选择合适的佐剂对于提高兽用疫苗的免疫保护效果事半功倍。油乳佐剂,特别是水包油型油乳佐剂,由于黏度低、毒性低,已成为近年来兽用疫苗制造行业研究的重点。然而,传统的水包油型油乳佐剂制备过程受到乳化设备、转子速度、乳化时间等限制,导致生产成本过高,难以满足兽用疫苗的生产需求。自乳化型水包油乳剂主要是基于含有油相、表面活性剂和
学位