氧化石墨烯二维限域下水的结构和高压结构相变研究

来源 :吉林大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:trytry11
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
水是地球上最常见的物质之一,在自然科学领域占据重要的科学地位。限域水是水分子的另外一种普遍存在形式,由于纳米材料的限域效应,限域体系下的水表现出完全不同于体相水的新奇结构和特性,因此在物理、化学及生物等领域应用非常广泛。高压作为一种极端条件,是发现材料新结构和新性质的重要手段,将高压技术应用于纳米限域体系,研究高压和限域效应对水的双重作用,不仅有助于加深人们对限域水的理解和认识,还为探索限域水的结构及结构相变提供重要指导。目前对限域水的研究主要集中于理论研究,然而理论研究结果对水的结构以及结构相变规律等问题,仍未形成统一认识,因此开展对限域水的实验研究具有重要意义。本论文以氧化石墨烯(GO)为限域模板,开展了对氧化石墨烯限域水的结构及高压下的结构相变研究,实验结果如下:1.常温常压条件下,对氧化石墨烯内限域水的结构研究对于含有过量水的GO限域水体系,原位红外光谱研究结果表明,GO吸入的水包含三种不同的形式,分别为类冰水、类液态水和水的低聚物。通过低真空干燥,成功排除了类液态水和水的低聚物,获得了仅存留类冰水的GO限域水体系。这为接下来研究GO限域体系内水的结构及结构相变奠定了重要的实验基础。利用原位红外光谱技术、XRD光谱技术及同步辐射光谱技术,确认了限域于GO层间的水为固态类冰结构。高分辨TEM研究结果表明,限域水形成的冰构成二维菱形排列,晶格参数为3.4?和2.2?,此结构与理论预测的菱形冰极其相似。该结果在实验上确定了常温常压下水在氧化石墨烯限域体系内的存在形式,打破了以往人们对冰存在条件的认识,为进一步理解和研究纳米限域体系下水的结构提供了重要参考。利用同位素效应,选用重水来进一步确认氧化石墨烯限域体系下水的结构。利用原位红外光谱技术,结合XRD光谱分析,确认了限域于GO层间的重水为固态类冰结构。高分辨TEM研究结果表明,限域重水形成的冰构成二维方形排列,晶格参数为3.03?和2.22?,此结构与限域水形成的菱形冰极为相似,但其夹角略有不同,这可能是由于重水和水分子直径不同,使得形成不同的冰结构。该结果进一步确认了常温常压条件下GO层间的水以固态冰形式存在。2.对限域于氧化石墨烯内的水进行在位高压红外光谱研究。对于含有过量水的GO限域水体系的在位高压红外光谱研究表明,发现高压下(10GPa)水的结构变化规律和体相水非常相似。高压下水分子形成的氢键逐渐增强,类液态水和水的低聚物向类冰水结构转变,在0.55 GPa和2.77 GPa时红外峰积分强度百分比随压力变化关系曲线出现两个拐点,这和体相水在约1GPa和2 GPa时的固化规律相似。对于仅存留限域水的GO限域水体系,发现加压至10 GPa,菱形冰无相转变,这可能是由于菱形冰是一种高密度相,因此在10 GPa压力下结构非常稳定,并无结构相变。该结果对于丰富人们对限域水在高压下的结构转变认识提供重要帮助。3.对限域于氧化石墨烯内的水进行在位变温红外光谱研究对于含有过量水的GO限域水体系,发现水的结构变化规律和体相水非常相似。低温下水分子形成的氢键逐渐增强,类液态水和水的低聚物向类冰水结构转变,在220 K和120 K时红外峰积分强度百分比随温度变化关系曲线出现两个拐点,这和体相水在低温下的结构变化规律相似。对于仅存留限域水的GO限域水体系,发现降温至12 K,菱形冰无相转变。这是由于限域水形成了完全不同于体相水的冰结构,因此低温下具有和体相水完全不同的变化规律。同时可能因为它是一种高密度相,因而在降温至12 K时结构非常稳定。该结果对于丰富人们对限域水在低温条件下的结构转变认识提供重要帮助。
其他文献
临床上对核酸样本的快速检测能够大幅度缩短患者等待时间,避免因为等待确诊时间过长,错过最佳的治疗时间。因此,核酸的快速检测对生命健康具有重要的意义。目前存在的众多核
当前,汉语在白罗斯日益普及。基于此,本文通过对白罗斯中文译者的自我地位认知进行实证研究,以此考察中文译者在白罗斯的专业地位。在31位译者的问卷调查及8位译者的访谈基础
目的:骨关节炎(Osteoarthritis,OA)是最常见的慢性和进行性关节疾病,以软骨变性和软骨细胞死亡为主要特征。OA的发病机制非常复杂,迄今为止尚无有效的治疗方法。研究发现,OA
目的以胶原诱导性关节炎(collagen induced arthritis,CIA)大鼠为研究对象,测定大鼠滑膜血管生成素2(angiopoietin—2,Ang-2)、血管生成素样蛋白2(angiopoietin-like protein
目的:以牡丹皮(Moutan Cortex)为原料,对其成分提取纯化和结构表征,揭示丹皮抑制氧化应激和急性肝损伤的作用及其物质基础。通过H2O2诱导HepG2细胞氧化应激体外模型和CCl4诱导
目的 将人参皂苷Rg3制备成纳米混悬液以提高其体外抗肿瘤活性。方法 查阅相关文献,并在预实验的基础上,确定人参皂苷Rg3纳米混悬液的制备方法。用激光粒度仪测定粒径及多分散
图谱理论是代数图论和组合矩阵的重要研究领域.因为图的谱有着广泛的应用,所以一直以来对其的研究是图论的热点问题.图的分离度和拉普拉斯分离度的概念是2009年由李建喜提出,无符号拉普拉斯分离度的概念是2011年由游志福首先提出.因为图的分离度、拉普拉斯分离度和无符号拉普拉斯分离度都能够很好的反映图的结构特点,故对它们的研究成为近年来图谱理论研究的热点问题.关于图的分离度、拉普拉斯分离度和无符号拉普拉斯
目的 :用4种方法治疗腋臭,对治疗效果进行观察,并对疗效和并发症进行对比分析,总结每种治疗方法的技术要点和优缺点。方法 :对2006年9月至2010年9月的109名腋臭患者分别采用
近几年来,国际工程项目日益增多,工程合同作为工程项目管理的必要组成部分,在国际工程项目中的重要性不言而喻。因此本报告以两份英文机械安装工程分包合同作为源文本,并对该
随着中国对外开放的不断深入和全球化的发展,越来越多的中国公司涌入国外市场。正因如此,产品介绍类文本的汉英翻译需求正在上升。该篇翻译任务是艺术喷泉公司及其项目的介绍