【摘 要】
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随着社会经济的发展,国民的生活水平不断提高,对医疗和公共卫生服务需求急剧增加,因此产生的大量医疗废水中包含抗生素残留物和致病菌,若排放前处理不当,对生态环境造成严重污染的同时也威胁人类自身的生命健康。利用太阳能驱动的光催化技术降解有机污染物和杀灭致病菌是水处理技术发展的重点方向,研发高效光催化剂是其中关键。卤氧化铋是一类极具潜力的二维光催化材料,层状结构中的内建电场有助于光生电子和空穴对分离参与催
【基金项目】
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国家重点研发计划(编号:2018YFC1105304和2018YFC1105301); 国家自然科学基金(编号:51932002、31771080、51702104、51903087和51772106); 广东省自然科学基金(编号:2016A030308014)
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随着社会经济的发展,国民的生活水平不断提高,对医疗和公共卫生服务需求急剧增加,因此产生的大量医疗废水中包含抗生素残留物和致病菌,若排放前处理不当,对生态环境造成严重污染的同时也威胁人类自身的生命健康。利用太阳能驱动的光催化技术降解有机污染物和杀灭致病菌是水处理技术发展的重点方向,研发高效光催化剂是其中关键。卤氧化铋是一类极具潜力的二维光催化材料,层状结构中的内建电场有助于光生电子和空穴对分离参与催化反应,因其具有化学性质稳定、低毒性、原料来源充足和无二次污染等优势,被认为是一种用于光催化降解和抗菌的理想催化剂。但其仍存在一些问题,如禁带宽度较大、光生空穴-电子对容易复合以及材料二维界面之间容易堆叠抑制催化活性。本论文以卤氧化铋家族中的氯氧化铋和溴氧化铋作为主要研究对象,构建卤氧化铋/石墨烯二维异质结提高光催化性能,论文主要内容如下:(1)利用甘露醇和聚乙烯吡咯烷酮作为模板剂,通过水热反应在石墨烯二维表面上原位形成卤氧化铋,扩大了有效的光吸收和催化反应的表面积。卤氧化铋/石墨烯二维异质结比纯卤氧化铋带隙明显减少,具有更优异的载流子分离和传输性能。在模拟太阳光照射下进行光催化降解和抗菌实验得出:氯氧化铋/石墨烯二维异质结对四环素和罗丹明B的降解速率常数相比氯氧化铋分别提升38.33%和104.78%;溴氧化铋/石墨烯二维异质结对四环素的降解速率常数相比溴氧化铋提升54.78%;氯氧化铋/石墨烯二维异质结对金黄色葡萄球菌和大肠杆菌的抗菌率分别达99.36%和98.90%;溴氧化铋/石墨烯二维异质结对金黄色葡萄球菌和大肠杆菌的抗菌率分别达99.41%和99.23%。同时,小鼠骨髓间充质干细胞共培养实验说明卤氧化铋/石墨烯二维异质结具有良好细胞相容性。(2)通过能带结构和载流子性能分析,发现石墨烯二维异质结界面改变了卤氧化铋基态电子密度并改善载流子分离行为。选择性地采用模拟太阳光λ≤420 nm或λ≥420 nm部分作为光源,进行光催化降解和抗菌实验,并根据热成像分析仪、总活性氧荧光、电子自旋共振捕获自由基的实验结果揭示石墨烯光热效应对光催化反应贡献。石墨烯吸收宽频带光子能量有利于表面电子快速扩散,同时也将能量传递给声子,导致晶格剧烈震动产生明显热效应生升高反应体系温度并提高活性氧产量,显著增强光催化活性。总之,本文采用石墨烯和卤氧化铋构建二维异质结的方案,来实现二维光催化材料高效的光催化降解和抗菌性能,有望用于医疗废水处理和光催化抗菌治疗。
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