纳米结构氧化锆的制备及其催化应用的研究

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该文选择在催化领域中有着广泛应用的氧化锆为研究对象,采用ZrO<,2>·xH<,2>O湿凝胶的回流处理、氧氯化锆溶液的回流水解、溶液浸渍、溶胶-沉积等方法制备了具有单一四方晶相和单一单斜晶相、非负载型和负载型纳米结构氧化锆.结合SEM、TEM、XRD、LRS、N<,2>-BET、XPS等技术,对纳米结构ZrO<,2>的形貌、表面及体相结构、织构特征进行了细致的研究.通过吸附碱性探针分子(吡啶和NH<,3>)的FTIR、NH<,3>和CO<,2>的化学吸附量及其TPD的测定,对纳米结构氧化锆的表面酸碱性进行了系统的表征,并分析了晶相对此纳米结构ZrO<,2>酸碱性的影响.依纳米结构ZrO<,2>的择优晶面,对四方相和单斜相纳米结构ZrO<,2>表面的Zr离子密度进行了理论分析,并与其表面酸位密度的实验值相关联,发现二者间存在着线性关系.基于对活性组分CuO还原性的TPR考察,发现负载于四方相ZrO<,2>和单斜相ZrO<,2>表面理论单层CuO的还原行为有显著差异,并从两种晶相ZrO<,2>晶体结构上的不同对这一现象给予了解释.将含有不同结构ZrO<,2>的催化剂用于加氢脱硫、异丙醇气相一步合成甲基异丁基酮、苯胺气相N-甲基化等反应,分析了ZrO<,2>晶相对ZrO<,2>基催化剂催化性能的影响,得到了一些有意义的结果.
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