合成天然气是一种清洁能源,国内外对其研究越来越多。甲烷化催化剂是合成气制天然气的一个核心技术,镍基催化剂是甲烷化反应最常用的催化剂,但是,国内研究的甲烷化催化剂真正应用于工业生产的还很少有文献报道,因此,镍基催化剂的工业化研究有重要意义。在本课题组前期研究得到的Ni-La/Al₂O₃催化剂基础上,本文主要研究了粒径放大、制备规模放大对该催化剂活性和稳定性的影响,考察了工业气源条件下催化剂的性能,研究了该催化剂甲烷化反应动力学,得到以下主要结果:选用商业氧化铝作为载体,粒径分别为0.45-1、1-2、2-3、3-4mm,用等体积浸渍法制备了不同粒径的催化剂,通过N₂物理吸附、EDS、XRD、H₂-TPR对催化剂的比表面积、活性组分分布、物相结构、还原性能进行了研究,并考察了催化剂的活性和稳定性。结果表明,在所研究的粒度范围内,粒度增大对CO转化率和CH₄选择性没有明显的影响,但催化剂粒径增大,反应后催化剂表面积碳量增加,导致催化剂的稳定时间减少。用等体积浸渍法制备了不同规模的催化剂,分别是10、100、200、500g,通过表征对四个催化剂的结构进行比较,考察了初步放大的粉末状催化剂稳定性,对四个催化剂活性和稳定性进行评价。结果表明,在所研究的用量范围内,用量增大对CO转化率和CH₄选择性没有明显的影响,但随着制备规模的增加,催化剂的稳定性有所降低。通过XRD和TG表征发现催化剂的失活主要是由于催化剂表面积碳增加导致的。在反应温度为250-400℃、空速为30000-120000 h^-1、H₂/CO比为2.5-3.0、压力为2MPa条件下,进行了动力学实验。采用CO氢助解离反应机理和L-H模型,推导得到双曲函数型动力学方程。采用最小二乘法对动力学参数进行估值,用matlab软件求解动力学方程。采用方差分析对动力学方程与阿伦尼乌斯关系进行统计检验和残差分析,结果表明,动力学方程拟合良好,残差分布合理,动力学方程是可靠而且合理的。