碳包覆镍/氧化镍电催化剂的制备与性能研究

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乙醇是典型的绿色环保型资源,具有易储存、较高的能量密度、易生产等优点而备受关注,因此制备高效率的乙醇氧化催化剂是当代研究的热点之一。本论文中采用了两组不同的原材料,通过设计和调控反应条件制备了两种不同形貌的碳包覆镍/氧化镍催化剂,系统地对它们催化乙醇的性能进行了研究与分析。1.以葡萄糖和乙酸镍为原料,通过二次煅烧法制备了 Ni/NiO-C催化剂。催化剂的粒子被完好的包裹在由葡萄糖经高温处理后形成的碳基底中,其NiO与碳的含量可以通过改变氧化温度来调节。电化学测试结果显示,催化剂的性能随着晶体NiO含量的增加而增强,并且碳基底也有很重要的作用。在所有的催化剂中,Ni/NiO-C3的比表面积最大(99.69m2 g-1),而且它的电流密度最高(134.6 mA cm-2),这得益于Ni/NiO-C3中的晶体NiO和碳基底之间的协同作用。此外,Ni/NiO-C3对乙醇的反应机理在低浓度和低扫速条件下是扩散控制的,在0.69~40.17 mM乙醇溶液中的电流密度与乙醇浓度有很好的线性关系,随着乙醇浓度和扫速的上升反应机理变为电子转移控制。Ni/NiO-C3的反应稳定性也非常好,在0.1 M乙醇溶液中反应3600 s后电流密度的衰减率为0.1%;在0.5 M乙醇溶液中循环500圈后电流密度的衰减率为11.6%,催化剂中的晶体NiO很稳定,在循环测试后仍然存在。2.以蔗糖和氯化镍为原料,通过二次煅烧法制备了 Ni/NiO/C纳米棒催化剂。结果显示,由于原料的改变,催化剂粒子的形貌也不相同,而且晶体NiO的生成提高了催化剂对乙醇的催化活性。0.5M乙醇溶液中,Ni/NiO/C-350催化剂的CV曲线表现出了最高的电流密度(30.77 mAg-1),而且其计时电流曲线非常稳定,这说明Ni/NiO/C-350对乙醇的催化性和稳定性都非常好。总之,碳包覆镍/氧化镍催化剂对乙醇表现出了良好的催化性能,为乙醇催化氧化的研究提供了新的思路。
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