石家庄市O3、NO2及VOCs的时空演替特征与溯源解析

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城市中臭氧(O3)的形成受到氮氧化物(NOx)、挥发性有机物(VOCs)或二者的共同限制,联合研究O3-NOx-VOCs的关系,对制定有效的O3防控方案至关重要。为研究石家庄市O3-NOx-VOCs的长时序联系,取大气污染物(O3、PM2.5、NO2、PM10、SO2及CO)数据、气象要素(温度、湿度、风速、降水和日照)资料,及罐采样VOCs数据开展时序及相关性分析;为探讨市域O3-NOx-VOCs的时空演替及空间影响特征,基于46个国控和省控监测点的大气污染物及不同功能区的VOCs数据,采用反距离加权插值(IDW)及Moran模型进行时空分析;为解析市区O3污染源的贡献率及来源方位,结合全球资料同化系统(GDAS)气象资料,利用正交矩阵因子模型(PMF)开展源解析,采用后向轨迹进行空间积聚和潜在源区的分析。研究结果如下:1)2014~2017年市区O3月度变动呈单峰型态势,5~9月是O3污染(O3≥160μg·m-3)典型时段(Typical Periods of O3 Pollution,TPOP)。2019年市域TPOP的变动呈以6月为峰值的单峰型态势,时域变化以15:00~16:00为峰值的单峰型趋势。采样期间VOCs浓度为(137.23±64.62)μg·m-3,以卤代烷烃(31.77%)、芳香烃(30.97%)和含氧VOCs(OVOCs,23.76%)为主。监测期内O3与VOCs、NO2呈显著负相关,与温度、日照时数、风速和能见度呈正相关。2)市域2014~2017年O3呈上升趋势,主城区(MUA)O3浓度2015年后呈逐年显著上升,MUA的控制区类型从NO2转为VOCs。采样期VOCs的季节变化为:冬季>秋季>春季>夏季。TPOP内O3质量浓度为(207~260)μg·m-3,呈中西部高、外围区域低的空间格局;TPOP超标日的O3浓度在6:00~12:00和12:00~15:00的变动过程中O3浓度呈东南至西北向梯度交替递增的态势。市域O3空间影响因子主要集中于工业、农业、经济和人口4个维度。3)PMF解析出6个VOCs的来源,汽油车排放源(24.78%)、柴油车排放源(24.69%)、溶剂使用源(18.64%)、化工生产排放源(11.87%)、区域背景(10.84%)及制药工业生产排放源(9.17%)。O3污染潜在源区主要集中于600 km的空间内,权重浓度贡献较大的区域处于200 km的范围,河北中南部、河南中北部、山东西部和山西中部是潜在污染源区的集中范围,对石家庄市O3污染贡献较大。
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