尖晶石氧化物因其特殊的结构和阳离子分布,包含许多优异的物理特性,其物理性能受制备方法和掺杂元素的影响较大。本文以锰基尖晶石氧化物为研究对象,采用溶胶凝胶法制备Co₂MnO₄及其过渡族金属掺杂样品,通过XRD、FTIR、SEM等测试手段对样品的结构、微观形貌进行表征,通过PPMS和阻抗分析仪研究了样品的磁性能、介电性能。结合第一性原理计算对Co₂MnO₄及其掺杂样品的结构和磁性机理进行深入探究。以金属盐和柠檬酸为原料,制备Co_2-xMn_1+xO₄系列氧化物,XRD和PPMS测试结果表明在x<0.6时,为单相立方结构,晶格常数和磁性随着Mn的增加而增大,x≥0.6时逐渐向四方结构转化,磁性下降,并呈现磁化强度不易饱和的特征。Co₂MnO₄是亚铁磁性的,居里温度Tc=182 K,5 K下饱和磁化强度为13.23 Am²/kg。Co₂MnO₄的介电温谱存在介电异常现象,异常温度与测试频率相关。用过渡族金属Fe、Cr、Cu、Zn对Co₂MnO₄进行掺杂,XRD结果显示Fe掺杂含量在0.25≤x≤1.75及Cr、Cu、Zn掺杂含量在0<x≤0.3范围内样品均为立方尖晶石结构。磁性测量结果表明,Fe、Cr掺杂时,样品磁性随掺杂含量的增加而增大;Cu和Zn掺杂时,样品磁性变化规律性不明显。所有的掺杂样品晶格常数变化规律与饱和磁化强度变化规律一致,说明晶格常数的影响因素并不单一来自于原子半径,还受材料内部相互作用的影响。采用第一性原理研究了Co₂MnO₄及其掺杂样品的原子占位和磁性机理。建立晶胞模拟XRD结果与实验数据符合较好。能量计算结果表明Cr、Mn、Fe掺杂时倾向于占据氧八面体位置,Cu、Zn掺杂时倾向于占据氧四面体位置。Co₂MnO₄总体呈亚铁磁结构:氧八面体位置的Co和Mn离子磁矩是平行排列的,而氧四面体位置的Co离子磁矩与二者方向相反,实际材料中存在部分原子混乱占位的现象。磁性计算发现掺入Mn/Fe会提高样品的磁性,是因为加入的Mn/Fe的原子磁矩大于原来的Co的原子磁矩,掺杂原子与原有的Mn及Co之间的磁性相互作用增强。掺入Cr后样品的磁性也会提高,是因为Cr的加入会降低样品的反铁磁性,从而使样品的铁磁性增强。