【摘 要】
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权威数据显示二氧化碳（CO2）的排放量逐年上升,其造成的温室效应所带来的影响不言而喻。多证据表明单纯依靠植物的光合作用而在全球范围内大量消耗CO2远远达不到目的。联合国号召各个国家进行能源改革,努力将全球温度升高控制在1.5℃范围之内,以保障全球生态系统的正常循环。而我国作为CO2排放的第一大国,既要担起减少排放量的责任,又要面临着经济增长的压力,故将CO2有效捕获并通过优势的电化学方法将其转化为
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权威数据显示二氧化碳（CO2）的排放量逐年上升,其造成的温室效应所带来的影响不言而喻。多证据表明单纯依靠植物的光合作用而在全球范围内大量消耗CO2远远达不到目的。联合国号召各个国家进行能源改革,努力将全球温度升高控制在1.5℃范围之内,以保障全球生态系统的正常循环。而我国作为CO2排放的第一大国,既要担起减少排放量的责任,又要面临着经济增长的压力,故将CO2有效捕获并通过优势的电化学方法将其转化为燃料或精细化学品是非常有前途的解决方案。提及甲醛（HCHO）大家都将它与空气污染联系到一起,但其实HCHO的应用非常广泛,如在木材行业中用于生产脲醛树脂及酚醛树脂。在生产纺织品时,添加HCHO可以防止面料起褶皱,防止其缩水以及阻断其燃烧,当然也可以使着色更为持久,触感更加顺滑。在医学上HCHO也多用来防腐杀菌。因此电催化CO2还原为HCHO这个课题不仅有趣而且富有重要价值。掺杂碳材料在还原CO2时表现出的高活性、优良的持久性以及突出的选择性使其备受关注,前景大好。基于前人的实验,在硼掺杂金刚石（BDD）电极上电催化CO2还原为HCHO得到了高法拉第效率,但就笔者所知未有人详细地探讨在其上生成HCHO的反应机理,本文从密度泛函理论（DFT）出发,在VASP上进行模拟计算以确定最佳反应途径。四个部分组成了本文的核心内容:1、优化金刚石（111）重建和未重建的表面模型,探究CO2在这两种表面的吸附以确定未重建表面更加适合还原CO2。2、进行单硼掺杂与多硼掺杂,探讨掺杂位点和连续掺杂对催化剂电化学性质的影响;通过态密度分析、几何结构分析、电荷分析、形成能分析等,最终确定了以单个硼在（1×1）-C（111）表层和第二层的掺杂为后续反应的两种表面模型,并将表层掺杂的硼是与吸附物中的碳还是氧成键作为又一讨论重点。3、研究三种反应途径中每个中间体以及最终产物HCHO在不同掺杂表面的吸附状态。4、计算三种可能的反应途经中自由能的变化情况,以便于最终确定生成HCHO的最佳线路,由于*CO2→*OCHO自由能下降1.16 e V,确定了由*CO2→*OCHO→*HCOOH→*HC（OH）2→*CH2（OH）2→*HCHO的最佳反应途径。
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