【摘 要】
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化石燃料的过度使用带来了许多问题,包括环境问题和生态破坏等。因此需要开发环保、高效、可再生的替代能源,例如生物质。生物质既可以通过生物、化学转化技术生产燃料,也可
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化石燃料的过度使用带来了许多问题,包括环境问题和生态破坏等。因此需要开发环保、高效、可再生的替代能源,例如生物质。生物质既可以通过生物、化学转化技术生产燃料,也可以通过不同的方法制备广泛应用于吸附、电化学和催化领域的炭材料。本文选择松木屑作为生物质原料,在课题组之前工作的基础上,提出了一种生物质热化学转化制备炭基催化剂,应用于甲烷转化过程联产燃料气体的策略。首先,对课题组之前的水蒸汽气化余渣催化甲烷转化体系进行了完善和发展。在镍催化松木屑蒸汽气化(SG)过程中添加铈、镁、铜和蔗糖助剂,制备炭基催化剂,并考察其在甲烷干重整(MDR)和甲烷裂解(CMD)中的催化性能。研究表明加入助剂可以提高催化剂的催化性能,特别是催化剂样品在添加镁后可表现出优异的甲烷转化效果。基于此,采用传统的浸渍-热解-还原法(IPR)制备了Mg O负载镍,添加铈、铜和蔗糖为助剂的催化剂,并考察了这些样品催化甲烷转化的性能。研究发现,SG法制备炭催化剂显示出工艺强化的优势,而IPR法为合成低镍含量(3.48 wt.%)的高活性和高稳定性的Ni催化剂提供了新的可能性。其次,结合生物质CO2选择性气化制CO和气化余渣催化甲烷裂解制H2过程,开发出了一种新型生产合成气(CO和H2)的方法。通过改变气化条件调控出口的CO产量和气化余渣的结构性能,不仅得到了连续稳定的化工原料CO,还在气化过程中原位生成了高度分散的活性Ni0。将该气化余渣作为催化剂应用于甲烷裂解制H2过程,得到了高且稳定的甲烷转化率(在850℃下约达91%),并可联产碳纤维。这两个过程的集成工艺为灵活、经济地生产合成气和具有商业潜力的碳纤维提供了潜在思路。
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