甲醛(HCHO)作为室内最常见的挥发性有机污染物(VOCs)之一,已成为人们的重点治理对象。本课题选用高效热催化氧化法来去除HCHO,其中贵金属催化剂,如金(Au)等,在HCHO催化氧化反应中具有较好的发展前景。但是Au基催化剂在高温下容易烧结,因此对其结构的调控逐渐受到关注。本论文采用软模板法制备了一系列具有核壳结构的Au@SiO2催化剂。通过调控Au核数量和SiO2壳层厚度,首次报道了具有核-壳结构的Au基催化剂与HCHO催化性能之间的构效关系;并系统探究了HCHO在Au基核壳结构催化剂上的反应机理。得出以下主要结论:(1)通过还原剂调控软模板法制备的Au@SiO2催化剂,研究还原剂种类对核壳结构的影响。研究结果表明,以氨水为还原剂制备Au@SiO2催化剂时,经Au胶体搅拌温度及溶液pH变量调控后生成的Au纳米颗粒粒径分布不均匀,仍有部分SiO2壳未包裹Au核的结构。而以硼氢化钠为还原剂则更有助于生成粒径较小、分散度较高的Au核,并且Au@SiO2催化剂中核壳结构较为均匀。(2)在以硼氢化钠为还原剂制备Au@SiO2催化剂的过程中,通过调控Au胶体浓度和TEOS浓度来控制Au核形态以及SiO2壳层厚度,深入了解核壳结构在HCHO催化氧化反应中的作用。研究结果表明,与单核结构、多核结构相比,单核和多核共存结构可以显著提高HCHO催化氧化性能。此外,Au@SiO2催化剂中较薄的SiO2壳可以使得HCHO反应物分子更容易与活性Au物种接触,从而降低HCHO完全转化温度。(3)对硼氢化钠为还原剂制备的Au@SiO2核壳结构催化剂进行物相分析,并与其上的HCHO催化反应性能关联,其构效关系结果表明:由于核壳结构中存在较强的金属-载体相互作用,Au核将电子传输到SiO2壳表面,从而促进了高氧化态Au(Au+和Au3+)的形成。并且单核结构形成的Au3+上HCHO催化活性要远远高于多核结构形成的Au+。(4)通过原位红外技术进一步研究了 Au@SiO2核壳结构催化剂上HCHO催化氧化反应机理。研究发现在Au@SiO2催化剂上HCHO吸附过程中,甲酸盐和亚甲二氧基(DOM)是主要的吸附中间体。并且甲酸盐的解离速度和形式是Au@SiO2核壳结构催化剂上HCHO完全转化的关键。该催化剂具有长期的稳定性,在实际应用中具有较好发展潜力。