磁性生物锰氧化物去除多环芳烃类化合物的机理研究

来源 :天津理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:chuanjie_zheng
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随着社会经济的不断发展、工业化水平的不断提升,越来越多的多环芳烃类化合物排放到环境介质中,严重危害着环境质量和人类的安全,因此近年来世界各地对多环芳烃及其衍生物的关注度越来越高。本文以极具代表性的多环芳烃类化合物α-萘酚为目标污染物,探讨磁性/非磁性生物锰氧化物对α-萘酚的降解规律及机理。首先对磁性/非磁性生物锰氧化物培养过程中的特性及表征进行研究。磁性/非磁性生物锰氧化物培养过程中铁锰离子的浓度均不断减少。非磁性生物锰氧化物没有明显的特征峰,结晶性差,属于无定型结构,在形成过程中颗粒粒径从约49.9nm长至约70nm,磁性生物锰氧化物具有明显的衍射峰,其衍射峰的位置与纯四氧化三铁相似,反应前后结构几乎没有变化,说明其结构的稳定性。磁性/非磁性生物锰氧化物Mn2p、Fe2p轨道的光电子能谱分别与Mn O2、Fe2O3的光电子能谱图类似,通过Mn2p轨道的高分辨光谱图分峰拟合可以看到Mn(III)中间体的存在,反应后Mn2p3/2的峰向低的结合能方向偏移一点,这是由于从Mn(III)到Mn(II)的价态转变引起的,反应前后Fe2p高分辨光谱几乎没有变化。对于不同初始浓度的α-萘酚溶液,磁性生物锰氧化物的降解效率高于非磁性生物锰氧化物。温度、p H均对磁性/非磁性生物锰氧化物降解α-萘酚有很大影响,不同温度和不同pH条件下α-萘酚在0-6h、0-4h内降解反应均符合一级反应动力学模型。培养基中不添加铁离子生成的磁性/非磁性生物锰氧化物对α-萘酚几乎没有降解,说明磁性/非磁性生物锰氧化物降解α-萘酚需要铁离子与锰离子的共同作用。根据LC-MS分析磁性生物锰氧化物相比非磁性生物锰氧化物只是加快了反应速率,这可能是由于磁性纳米四氧化三铁能够模拟酶的催化活性,比天然酶的催化活性高,因此使得降解速率加快,并推测了其降解途径。
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