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在电子工业发展蓬勃的今天,半导体、电容器等小型智能化设备日趋使用频繁,而这类新型电子设备的发展均以介电材料为基础。因此,具有高能量密度、质量轻的聚合物介电材料一直被研究者广泛探索。同时,微电子、航天航空等领域的发展对电材料的要求越来越高,除了高能量密度、质量轻等要求外,还需要能够在150℃以上稳定使用。因此,开发高耐热聚合物介电复合材料具有重要的研究意义。近年来,聚芳醚腈(PEN)作为聚芳醚类特种工程高分子的典型代表之一,具有优异的耐热性能和介电性能(介电常数在3.5左右,介电损耗在0.01-0.02之间),是制备耐热聚合物介电复合材料的理想选择。此外,陶瓷介电材料钛酸钡因其高介电(～2500)、低损耗(<0.02)和高热稳定性,已被广泛运用于介电复合材料。基于此,本课题以聚芳醚腈为基体,以多种功能化钛酸钡纳米颗粒为介电填料,通过溶液共混与流延法制备了系列耐温聚芳醚腈介电复合材料,系统研究钛酸钡纳米颗粒功能化改性和协同作用对复合材料介电性能、机械性能、热稳定等性能影响。具体内容如下:(1)首先,采用多巴胺(DA)与硅烷偶联剂(KH550)协同改性钛酸钡(BT)纳米颗粒(BaTiO3@(PDA+KH550)),采用流延法制备了 BaTiO3@(PDA+KH550)/PEN复合膜材料。通过FT-IR、XRD、XPS、TGA、SEM和TEM对改性BaTiO3纳米颗粒的形貌与结构进行了表征和深入分析,通过断面SEM、TGA、万能电子测试机和数字电桥对复合膜材料进行了结构和性能测试。研究结果表明,经过多巴胺与硅烷偶联剂协同改性后,BaTiO3纳米颗粒在PEN基体树脂中的分散性及其与PEN的界面作用力得到了改善,因此所制备复合膜的耐热性能与介电性能都有较大的提升。加入40 wt%的改性BaTiO3纳米粒子后,所得PEN纳米复合材料在1 kHz时介电常数达到10.4,且介电损耗较低(0.06)。在此含量下,复合材料的T10和T30均得到较大幅度的增加,分别提升48℃和42℃。此外,由于高的填充含量,BaTiO3纳米颗粒在PEN基体树脂中出现了团聚现象,因此导致力学强度下降。但与纯PEN相比,负载量为40 wt%的PEN纳米复合材料的拉伸强度和模量仍分别保持在77%和83%。(2)其次,基于聚多巴胺修饰的BaTiO3纳米颗粒,通过氧化还原反应将银纳米颗粒负载于BaTiO3纳米颗粒的表面(BaTiO3@Ag),并进一步采用流延法制备BaTiO3@Ag/PEN 复合膜材料。通过 FT-IR、XRD、TGA、SEM 和 TEM 对 BaTiO3@Ag杂化纳米颗粒的形貌与结构进行了表征和分析,通过断面SEM、TGA和数字电桥对复合膜材料进行了性能测试。结果表明,随着BaTiO3@Ag杂化纳米颗粒的加入,PEN复合材料的介电常数有了很大的提升。在1 kHz时,填充50 wt%含量杂化材料的复合膜的介电常数达到27.7,介电损耗为0.16。在此相同填充含量下,PEN复合材料的T10和T30分别提升57℃和72℃。(3)最后,采用酸化碳纳米管(ac-CNTs)与(1)中的改性钛酸钡(BaTi03@(PDA+KH550))为填料,通过流延法制备了 BaTi03@(PDA+KH550)/ac-CNTs/PEN三相复合材料。通过FT-IR、XRD和Raman对酸化碳纳米管结构进行表征和分析,通过SEM、TGA和数字电桥对复合膜进行性能测试。研究结果表明,酸化碳纳米管的引入有利于钛酸钡纳米颗粒在体系中形成的储能网络,彼此绝缘并以微小电容器的形式存在于高分子基体中,进而提升介电性能。当固定改性BaTiO3的含量(10 wt%),酸化碳纳米管的含量增加至5 wt%时,PEN复合材料介电常数得到了大幅度提高,在1k Hz时其介电常数达到了 150,介电损耗仅为0.17。在此相同填充含量下,PEN复合材料的T10和T30分别提升63℃和60℃。