强激光与分子相互作用可以产生高次谐波发射。高次谐波可以被用来产生极紫外乃至软X射线波段的相干光源，产生时间尺度为阿秒量级用于探测超快电子运动的超短脉冲等。对高次谐波的研究具有重大的科学意义和实际应用价值。在高次谐波发射过程中，多电子效应发挥了重要的作用。由于计算资源的限制，理论上对多电子分子体系与强激光相互作用的研究面临极大的挑战。含时密度泛函理论(TDDFT)方案可以节省计算资源，提高计算效率，因而逐步被人们应用于强激光与原子、分子相互作用的研究。　　利用TDDFT方案，系统地研究了一维H2分子的电离和高次谐波发射过程。随着入射激光强度的增加，H2分子的电离概率逐渐增加，谐波平台的截止能量逐渐变大，且计算得到的截止位置与三步模型预言的结果一致。通过和准确数值求解含时薛定谔方程(TDSE)的结果相比发现，利用TDDFT计算得到的电离概率更高，且利用局域密度近似作为交换关联势的计算结果与数值求解TDSE的结果相差更大。产生这一差别的原因是体系初态计算的差别:在相同势函数参数条件下，TDDFT的计算得到的本征能量更大，在相同的激光条件下，其电离几率更大，谐波的截止能量更小。利用TDDFT方案研究了高次谐波发射的时间频率行为以及阿秒超短脉冲的产生，并与数值求解TDSE的结果进行了对比，发现二者符合的很好。上述研究结果表明，在较大的激光参数范围内，可以较稳妥地应用TDDFT方案研究多电子分子在强激光辐照下的电离和谐波发射过程。　　在此基础上，利用TDDFT方案研究了O2分子和N2分子在超短强激光作用下的电离和谐波发射过程。研究发现，在入射激光为线偏振条件下，分子轨道的电离能、轨道波函数的对称性以及激光电场偏振方向与分子轴夹角决定了电离概率的大小。对于分子电子轨道波函数对称相同的不同分子轨道，电离能越大，电离的几率越小。对于电离能相同的轨道，分子的轨道波函数电子云分布方向与入射激光偏振方向一致时电离的概率更大。研究了电子的电离和电离电子的运动行为对高次谐波发射的影响。研究发现，对于N2分子的最高占据分子轨道(HOMO)产生的高次谐波强度高于O2分子的HOMO，尽管O2分子的HOMO具有更高的电离速率。其原因是从O2分子HOMO电离的电子返回母体离子时与母体离子发生复合的几率更小。