氯化消毒是我国集中式供水最主要的消毒方式,在确保饮用水安全中发挥了极其重要的作用。,饮用水氯化消毒极大地降低了介水传染病的发生,被誉为20世纪最伟大的公共卫生成就之一。但是,饮水氯化消毒在杀灭病原微生物的同时,也将形成对健康有害的氯化消毒副产物(Disinfection by-products, DBPs)。因此,人群将从日常生活的饮水中终生持续性地暴露DBPs,从而对人群健康构成潜在威胁。DBPs是饮用水加氯消毒过程中必然形成的污染物。饮用水中存在余氯可在管网配过程中与未能有效去除而残存的有机污染物继续反应产生DBPs。饮用水中的DBPs主要包括三卤甲烷类(Trihalomethanes, THMs)、卤代乙酸类(Haloacetic acids, HAAs)、卤乙腈(Haloacetonitriles, HANs)、卤代酮(Haloketones, HKs)、水合氯醛(Chloral hydrate)、三氯硝基甲烷(Chloropicrin, CP)等六类副产物,其中以THMs和HAAs的含量最高,二者总和占据DBPs总量的70%。自上世纪70年代发现DBPs具有致突变性、能引起实验动物肿瘤和生殖发育毒性以来,DBPs对人群健康的影响备受关注。大量研究相继显示多种DBPs在不同的体外遗传毒性试验中呈阳性；多种DBPs可引起实验动物形成多脏器肿瘤,且能导致实验动物畸形、胎鼠体重减轻和生长发育迟缓等多种不良生殖结局(Adverse reproductive outcome, ARO)。人群流行病学调查也发现长期从饮用水中暴露DBPs与直肠癌和膀胱癌发生有关。然而,在肿瘤类型和不良生殖结局等方面,现有研究结论并非完全一致,产生该问题的重要因素是污染物的暴露种类和暴露水平未能准确确定和统一准确的暴露测量既是环境流行病学研究的基本前提,也是相关研究的主要难题。目前认为导致研究结果不一的主要原因在于：(1)饮用水类型选择多样,经不同类型饮用水中暴露的DBPs量存在差异；(2)饮用水消费量与季节和饮水行为有关,不同人群及其群中个体的饮水量和行为差异明显。基于此,本研究旨在通过分析S市管网水THM4和HAA6含量及影响因素,比较管网水THM4和HAA6含量与用户龙头水差异。调查S市居民饮用水行为,通过Monte Carlo模拟计算,评价S市居民THM4和HAA6暴露水平第一部分S市管网水中氯化消毒副产物时空分布及影响因素分析美国环保局(Environmental Protection Agency, EPA)将氯仿(CFM)、二氯一溴甲烷(BDCM)、二溴一氯甲烷(DBCM)和溴仿(BFM)四种THMs以及一溴乙酸(MBAA)、二溴乙酸(DBAA)、一氯乙酸(MCAA)、二氯乙酸(DCAA)和三氯乙酸(TCAA)五种HAAs列为第一阶段受控的氯化消毒副产物；鉴于一溴一氯乙酸(BCAA)的潜在健康危害,对供水规模超过100,000人的水厂,需进行监测。本研究自2010年9月至2011年8月连续一年跟踪监测了Y水厂主干管网THM4和HAA6；同时监测各采样点的水温、CODMn值、余氯浓度、pH值,以分析上述因素对不同区域用户THM4和HAA6暴露水平的影响；通过2011年4-5月期间Y水厂供水区域用户龙头水集中采样,比较各区域用户THM4和HAA6暴露水平,并与同期管网THM4和HAA6含量比较,以确定出厂水THM4和HAA6在管网输配过程中的变化和居民区实际暴露水平与出厂水THM4和HAA6含量水平间的差异。研究结果显示,管网THM4和HAA6含量呈现明显的季节变化。夏季Cl-DBPs含量较高,是主要消毒副产物；冬春季则以Br-DBPs含量较高。用户龙头水氯化消毒副产物THM4和HAA6的含量存在区域差异,个别地区用户饮用水中THM4超标严重,最高达97.20μg/L。用户龙头水与管网采样点的极大值均出现在管网输配中后末端。用户龙头水THM4平均水平与同期管网采样点均值较为致,但居家龙头水HAA6平均水平较同期管网采样点平均水平低。第二部分S市居民饮用水行为及饮水类型选择分析早在上世纪30年代上海即己对饮用水进行加氯消毒。此后,因推广使用集中供水,我国城市自来水消毒覆盖率已达98%。近年来,随着经济的稳步增长和物质生活水平的提高,我国城乡居民的饮用水呈现多元化的局面。然而,国内外都很少有研究关注与人群污染物准确暴露量密切相关的人群日常饮用水消费类型、消费量和消费行为,。因此,本研究通过对S市居民日常饮用水行为及饮水类型选择进行调查分析,为准确的评估S市居民日常饮用水THM4和HAA6暴露水平奠定基础。本研究结果显示,S市居民饮水量与性别、季节有关。男性日均饮水量高于女性,夏季人均饮水量最大；淋浴时间与性别、年龄、季节有关,男性洗浴时间明显少于女性,不同年龄组中以少年组的洗浴时间最长,中年组洗浴时间最短。夏季周平均洗浴时间最长,冬季周平均洗浴时间最短；涉水的家务劳动习惯与性别、年龄有关,女性受访者家务时间较男性长,少年组与青年组间的洗碗等涉水家务劳作时间无差异,少年手洗衣物时间较青年短。所有受访者中,中老年人涉水家务劳作如：洗碗筷和手洗衣物时间最长。居民居家饮水类型选择及其影响因素调查发现,S市居民居家饮水类型选择多元化,与十年前相比,居民居家过滤水/直饮水饮用率上升,而瓶/桶装水饮用率下降。居家饮水类型选择不存在性别差异,中、老年龄组选择瓶/桶装水的比例远低于未成年组和青年组。居家饮水类型选择与居民居住条件有关,居住在2000年后住宅的居民选择饮用过滤水相对于其他居民的比值比为cOR=1.19(95%CI1.07-1.32)。尽管调查发现,居民个人饮水理念与饮水类型选择关系密切,但饮水理念存在逻辑不清、自相矛盾、主观臆断等问题。第三部分S市居民氯化消毒副产物的暴露评价及致癌、非致癌风险研究中国居民饮用开水的生活习惯极为普遍。然而,饮用水在煮沸过程中THM4和HAA6类消毒副产物的消长变化极少受到关注。因此,了解饮用水煮沸过程和时间对THM4和HAA6暴露水平的影响,对于准确认识评估THM4和HAA6类消毒副产物的暴露水平,指导居民采用适当的方式烧煮开水,以降低消毒副产物的暴露水平有现实指导意义。在准确确定暴露水平的基础上,本研究将利用美国EPA建立的综合风险信息系统(Integrated risk information system, IRIS)对人群暴露THM4和HAA6健康风险进行评价。本研究利用IRIS提供的信息系统,结合第一、二部分研究所获取的资料,运用Monte Carlo模拟计算居民日常暴露THM4和HAA6的致癌风险。调查结果显示,S市居民主要饮用烧开的普通管网水,其比例为58.25%。受访者水煮沸开水的习惯略有差异：77.75%受访者水开一分钟内停止加热,97%受访者水沸5分钟内停止加热。水沸烧煮试验发现水煮沸时,水中的THM4含量已下降近3/4,煮沸10分钟THM4为未检出。但加热对HAA6含量最初影响极小然而,当水煮沸后,水中多数HAA6的含量随煮沸时间增加逐渐降低,其中,TCAA在5分钟时出现明显下降,DCAA在烧煮1-10分钟过程中含量有所上升。使用冰箱冷藏饮用水的受访者占18.25%。48小时冰箱冷藏试验发现,THM4随着冰箱冷藏时间的增长而减少,HAA6没有明显变化。42℃沐浴水温模拟试验发现,THM4含量略有减少,但HAA6基本不变。根据Monte Carlo模拟计算S市居民氯化消毒副产物THM4和HAA6暴露水平发现,居民日常氯化消毒副产物暴露以溴系氯化消毒副产物为主。中老年人暴露水平较青年、少年高,女性经皮肤、呼吸道暴露水平较男性高。THM4和HAA6暴露水平均未超过美国EPA推荐的参考剂量,提示非致癌风险较低。但以S市暴露量最高的DBCM为风险评估对象时发现该市居民多途径暴露于DBCM其致癌风险不容忽视。