煤浆氧化电解制氢的研究

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煤炭是我国一次能源消费的主要来源。发展洁净煤技术,提高煤炭利用效率,减少污染物排放对我国国民经济发展有重要的现实意义。氢作为一种无污染和可再生的二次能源已经受到了世界各国的广泛重视,被视为21世纪最具发展潜力的清洁能源,它将成为新能源和其他能源的最佳载体。电解煤制氢,是用有催化特性的惰性电极恒压电解水煤浆,在阴极得到氢气,在阳极得到二氧化碳。研究以煤制氢的技术可以解决煤炭清洁利用和氢能利用两大课题,具有极大研究价值和广阔的前景。本文主要针对目前电解煤浆制氢存在效率低的问题,力求通过煤电解动力学研究,为工艺和技术上的改进提供指导和帮助。研究了影响电解煤浆速率的几个重要因素:电极、酸浓度、温度、电压、助剂等,并用数学的方法拟合了这些因素的动力学方程。在深入研究反应机理的基础上,对电解煤浆反应工艺进行了改进,并进行了实验验证。结果表明,研究的五种电极中,镀Pt电极和烧结Pt-Ir/Ti电极具有最好的电解效果,但后者耐腐蚀性较差,须要对制作工艺做进一步的改进;电压和酸浓度对电解效果具有较大影响,在一定范围内,电解电流密度与两者呈近似的线性关系;温度对电流密度的影响符合阿累尼乌斯方程,在电解电压1V条件下煤浆电解活化能为31.87kJ/mol。Fe3+浓度的提高也可有效提升电流密度。在研究机理的基础上提出一种新型的电解工艺,使得电流密度从不足10mA/cm2提高到了30~40mA/cm2。对反应前后煤样和溶液所进行的BET、XRD、SEM、ICP等分析表明煤样形貌及溶液成分在反应过程中产生了十分明显的变化。另外,在新工艺研究的基础上,提出了一种可用于商业化生产的装置和工艺流程,对未来应用具有一定的参考意义。总之,反应影响因素的研究表明了不同因素的影响特征,为反应条件的优化提供了基础。新工艺使得反应速率得到了有效的提高,为电解煤浆制氢这一新型煤炭利用技术的商业化应用提供了思路。
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