【摘 要】
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纳米金属氧化物在催化中有广泛的应用,其表面结构,特别是其暴露晶面和氧空位等缺陷是催化性能的关键,因此科研工作者致力于利用各种方法从原子尺度探索其表面结构,试图理解构
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纳米金属氧化物在催化中有广泛的应用,其表面结构,特别是其暴露晶面和氧空位等缺陷是催化性能的关键,因此科研工作者致力于利用各种方法从原子尺度探索其表面结构,试图理解构效关系。固体核磁共振(ssNMR)是一种研究中短程有序的固体材料局部结构的有力工具,具有保留样品的原有物相、无损检测、定量研究等优势。本文主要用固体核磁共振方法,结合其他现代表征技术,对氧化铈及其铂负载催化剂的表面结构进行了初步探究,获得了一些有意义的结果,为固体核磁共振在纳米金属氧化物催化材料的表面结构研究提供了一些思路。论文的主要研究内容和结果如下:一、通过水热法合成了不同形貌、暴露不同晶面的纳米氧化铈材料,用三甲基膦作为探针分子进行吸附,通过31P MAS NMR方法,发现(CH3)3P与暴露不同晶面的CeO2表面的酸性位点吸附有所不同,31P在(111)面和(110)面有不同的特定位移的特征峰,可以用于区分这两个晶面。二、制备了暴露特定晶面的纳米氧化铈材料负载Pt催化剂,通过CO催化氧化反应研究了暴露晶面对催化活性的影响。采用17O固体核磁共振方法,结合同位素标记技术,研究了氧化铈表面的氧,对不同晶面表面氧原子进行归属;还探究了 Pt对氧化铈表面氧产生的影响,发现Pt可能使表面第一层的氧原子信号向高频偏移这一效应对(100)面影响最为明显,与CO催化氧化反应结果吻合。
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