【摘 要】
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随着进入21世纪20年代,世界局势进入一个新的发展阶段。全球围绕能源的开发与竞争日渐激烈,以至于现在油价飙升,许多燃油车车主发出“95加满,倾家荡产”的无奈,这使得继续发展动力电池汽车成为了迫切需求。另一方面,随着3C电子设备的迅猛发展和未来智能化社会的需求,对便携式电池等储能设备的提出了更高的性能要求。因此,需要发展大容量、长续航、可快速充放电、安全廉价的电池以满足未来人们对储能设备的需求。锂硫
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随着进入21世纪20年代,世界局势进入一个新的发展阶段。全球围绕能源的开发与竞争日渐激烈,以至于现在油价飙升,许多燃油车车主发出“95加满,倾家荡产”的无奈,这使得继续发展动力电池汽车成为了迫切需求。另一方面,随着3C电子设备的迅猛发展和未来智能化社会的需求,对便携式电池等储能设备的提出了更高的性能要求。因此,需要发展大容量、长续航、可快速充放电、安全廉价的电池以满足未来人们对储能设备的需求。锂硫电池（LSB）因其优异的高理论比容量(1675 mAh·g-1)和高理论能量密度(2567 Wh·Kg-1)以及廉价环保的硫正极,使其成为继锂离子电池（LIB）后最有希望成为下一代储能设备的商业化电池之一。但锂硫电池自身正极绝缘性、充放电过程中的“穿梭效应”、以及充放电过程中的电极膨胀等缺陷导致锂硫电池在商业化过程中面临巨大的挑战。针对以上问题,开发设计导电性好,具有高吸附催化活性的电池电极成为了开发锂硫电池的关键研究。本文以类MOF多孔结构的镍钴普鲁士蓝（NiCo-PBA）做为前驱体,通过温和的热解方法在纳米立方体表面暴露出NiCo合金,随后对其进行硫化,得到在氮掺杂碳基体支撑的NiCo合金与NiCoS混合硫化物的异质结构（NiCo-NiCoS/NC）。利用导电性好、具有协同作用的NiCo-NiCoS/NC作为锂硫电池载硫正极实现了锂硫电池的高倍率长循环性能。具体研究过程如下:（1）异质结构的优化:通过调控热解温度以及硫化时间制备不同的NiCo-PBA衍生的碳基异质材料,利用XRD,TGA,SEM,BET等表征手段确定最佳的热解温度和硫化时间,以保证NiCo-PBA立方体在热解过程中形貌不被破坏且保证NiCo-PBA内部的NiCo金属元素可以在纳米立方体表面得到充分暴露,从而保证硫化后异质结构的均匀分布。（2）电池机理的解析:系统对比不同硫化时间合成的NiCo-NiCoS/NC载硫样的循环伏安曲线（CV）和电化学阻抗性能（EIS）,对称电极电流响应强度,以及Li2S成核响应等电池电化学性能,并结合吸附催化实验及锂离子扩散实验分析NiCo合金与NiCoS异质结构之间的协同作用。最终确定,在500℃下热解后,经过6h硫化得到的NiCo-NiCoS/NC作为锂硫电载硫正极材料,具有最优异的导电性能,同时NiCo合金与NiCoS之间的协同作用使得NiCo-NiCoS/NC的吸附性能与催化性能得以充分发挥,大大抑制了充放电过程中“穿梭效应”对电池性能的影响。在5C倍率的大电流密度下电池比容量达到了692.1 mAh·g-1,并在1.0 C电流密度下具有超过1500个循环的超稳定寿命,每圈循环的容量衰减仅0.055%。
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