超级电容器（Supercapacitors,SCs）是一种介于二次电池和传统电容器之间的新型储能元件,因具有功率密度高,充放电时间短,环境友好等优点而受到广泛关注。然而,低的能量密度及较差的稳定性限制了SCs的大规模应用。通过正极和负极之间的合理匹配,组装的非对称超级电容器（Asymmetric supercapacitors,ASCs）可以显著拓宽器件的电压窗口,突破对称器件的储能限制。水系电解质具有离子导电率高、安全性高、制备成本低等优点而成为性价比最高的选择。因此,在保持SCs固有优势的前提下,通过对电极材料的改性制备高效宽电压水系ASCs极其重要。本论文针对水系ASCs面临的关键科学问题,通过电极材料的构筑、正负极的匹配和储能机理等方面展开研究,制备了高效水系ASCs储能器件。主要研究内容包括:（1）金属氧化物虽然具有较高的理论比电容及电压窗口,但在长期氧化还原反应过程中,其较差的导电性和结构稳定难以满足高效SCs的需求。本文通过电沉积法在二氧化锰（Mn O2）纳米球表面生长导电聚合物聚（3,4-乙烯二氧噻吩）（PEDOT）制备Mn O2@PEDOT纳米复合电极。得益于纳米复合材料的协同效应,Mn O2@PEDOT正极具有优异的比电容和导电性。为了拓宽器件的电压窗口,通过类似的电沉积法制备了与正极具有相近电压和电容的五氧化二钒作为负极。组装的水系平面ASCs拥有1.8 V的电压窗口,15.1μWh cm-2的能量密度,优异的长期循环稳定性和集成性能。（2）正负极材料的匹配性显著影响着水系ASCs的整体性能。二氧化钒（VO2）由于同时具有正负电压窗口因此可以有效改善非对称器件中匹配性差的问题。然而,VO2作为电极材料面临着较低的比电容、较差的结构稳定性和导电性等问题。因此,本文通过水热法分别制备了VO2@Mn O2正极和VO2@C负极用于提高VO2的整体性能。最终,组装的VO2@C//VO2@Mn O2水系ASCs可以在0～2.2 V的电压窗口下稳定工作,可以达到了77.1 Wh kg-1的能量密度。同时,其准固态ASCs还具有良好的稳定性和机械柔性。（3）大多柔性电极在长期使用过程中容易发生结构的破坏而无法满足高稳定ASCs的应用需求。因此我们设计了具有良好稳定性和柔性的化学交联PVA/citral自支撑电极。这种具有多孔结构的3D空间网络具有比纯凝胶电极更高的稳定性和抗弯折能力。另外,以此作为载体制备了Na0.55Mn2O4·1.5 H2O正极和AC负极来构建高效柔性ASCs。在高浓度电解质的作用下,组装后的水系非对称器件具有2.6 V的宽电压窗口,61.2 F g-1的高比电容且能量密度可以达到57.5 Wh kg-1。同时,制备的准固态ASCs表现了出色的机械柔性。