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目前，伴随着超短超强脉冲激光技术迅猛发展，大量具有良好光学特性的有机分子材料和高分子化合物的不断出现，从而使激光脉冲与有机分子相互作用的研究进入了一个新的领域。本论文通过严格求解和采取近似多种途径模拟了物质与激光的相互作用过程，研究了物质的光限幅效应，含时电离对动态双光子吸收截面和光限幅效应的影响，溶剂效应对介质分子光限幅效应的影响以及超短脉冲在PNA分子中传播中的洛伦兹局域场效应。 1、含时电离对光限幅效应的影响 以4，4’-二(二苯基氨基)苯乙烯(BDPAS)分子体系为研究对象，通过采用时域有限差分法和预估矫正法数值求解 Maxwell-Bloch方程，模拟了飞秒激光脉冲在该分子介质中的传播过程，研究了光电离对分子材料光限幅行为的影响。结果表明，光电离对光限幅行为的影响与传播距离、输入光强强度有着密切的关系。在传播距离足够远和入射光强足够大的情况下，光电离有利于增强分子材料的光限幅效应。 2、溶剂效应对介质分子动态双光子吸收截面和光限幅效应的影响 研究了纳秒和飞秒脉冲下4，4’-bis(dimethylamino) stilbene(BDMAS)分子材料的动力学双光子吸收截面和光限幅行为。在可见光范围内，分子可以用三能级模型来描述。数值结果表明 BDMAS分子介质表现出强的光限幅行为。可以观察到飞秒时域下的饱和双光子吸收现象，具有大的非线性吸收截面的材料更容易达到饱和。由于两步 TPA的贡献，在纳秒脉冲下 BDPAS分子的动态 TPA截面要比超短飞秒脉冲下的高三个数量级。我们重点研究了光限幅行为的溶剂效应。随着溶剂极性的增加，动力学窗口变宽。在光限幅区域，随着溶剂极性的增加，BDMAS分子的动态双光子吸收截面减小，这和实验结果是一致的。 3、超短脉冲在PNA分子中传播中的洛伦兹局域场效应 我们应用不考虑慢变幅近似和旋波近似的全波的Maxwell-Bloch方程研究了在共振和非共振条件下超短脉冲在PNA分子中传播中的洛伦兹局域场(LFC)效应。当具有较大传播面积的脉冲在致密的分子介质中传播时 LFC效应是非常显著的。在共振条件下，LFC使在脉冲传播过程中从入射脉冲分裂出得到的子脉冲的群速度显著减小，尤其是最近的子脉冲。然而在非共振的条件下，随着脉冲面积、传播距离、分子数密度的增加，LFC对脉冲时间演化的影响不是很明显并且均匀性变差。