论文部分内容阅读
近几十年以来,半导体光催化技术作为一种重要的高级氧化技术在环境修复等领域展现出了巨大的发展潜力。然而,传统的半导体光催化剂带隙较宽、易发生光生电子-空穴对的复合,这限制了其光催化反应的实际应用效率。将局域表面等离子体共振(LSPR)效应与光热效应相结合可进一步提高催化剂的光吸收能力和载流子分离效率,这是优化半导体光催化性能的有效策略之一。
本文中制备的缺陷态二硫化钼(MoS2)纳米材料中存在大量具有反应活性的不饱和硫原子。这有利于光催化反应的进行,并能抑制光生电子-空穴对的复合,进而改善光催化性能。此外,MoS2材料具有优异的光热效应,可以显著提高光催化剂在近红外区域的光吸收能力和光催化性能。而且LSPR效应产生的局部热效应和热电子可以进一步改善MoS2基光催化剂的光热效应和光生电荷载流子的空间转移。本文制备了WS2/WO3-x/MoS2和Ag/α-Fe2O3/MoS2两种复合光催化剂,并通过在可见光和可见-近红外光照射下对2,4-二氯苯酚等有机污染物进行降解,以此衡量其光催化性能。本文的研究内容主要分为以下两个部分:
(1)通过水热法以及煅烧辅助法制备了具有宽光谱响应的WS2/WO3-x/MoS2复合光催化剂。具有LSPR效应的WO3-x作为桥梁连结富含硫缺陷的MoS2纳米球和WS2量子点,形成串联的双Z型异质结。制备的WS2/WO3-x/MoS2光催化剂在可见和可见-近红外光照射下,对2,4-二氯苯酚的降解率分别为96.8和96.2%。在光热效应、LSPR效应、Z型异质结和硫缺陷的协同作用下,制备的WS2/WO3-x/MoS2复合光催化剂表现出显著提升的近红外区域光响应以及光催化降解性能。
(2)通过水热法以及化学沉积法制备了具有宽光谱响应的Ag/α-Fe2O3/MoS2复合光催化剂。首先通过溶剂法制备α-Fe2O3多面体模板。在与MoS2复合的过程中α-Fe2O3多面体坍塌为纳米粒子,散布在中空花状多面体MoS2结构内。然后通过化学沉积法使Ag沉积在α-Fe2O3/MoS2表面,形成Z型异质结。制备的Ag/α-Fe2O3/MoS2复合光催化剂在可见光和可见-近红外光照射下对2,4-二氯苯酚的降解率约为99%。在可见光照射下,对水杨酸的降解率可达到98.1%。在光热效应、LSPR效应、Z型异质结、硫缺陷和非均相类芬顿反应的协同作用下,Ag/α-Fe2O3/MoS2光催化剂获得了显著提高的光催化降解性能。
本文中制备的缺陷态二硫化钼(MoS2)纳米材料中存在大量具有反应活性的不饱和硫原子。这有利于光催化反应的进行,并能抑制光生电子-空穴对的复合,进而改善光催化性能。此外,MoS2材料具有优异的光热效应,可以显著提高光催化剂在近红外区域的光吸收能力和光催化性能。而且LSPR效应产生的局部热效应和热电子可以进一步改善MoS2基光催化剂的光热效应和光生电荷载流子的空间转移。本文制备了WS2/WO3-x/MoS2和Ag/α-Fe2O3/MoS2两种复合光催化剂,并通过在可见光和可见-近红外光照射下对2,4-二氯苯酚等有机污染物进行降解,以此衡量其光催化性能。本文的研究内容主要分为以下两个部分:
(1)通过水热法以及煅烧辅助法制备了具有宽光谱响应的WS2/WO3-x/MoS2复合光催化剂。具有LSPR效应的WO3-x作为桥梁连结富含硫缺陷的MoS2纳米球和WS2量子点,形成串联的双Z型异质结。制备的WS2/WO3-x/MoS2光催化剂在可见和可见-近红外光照射下,对2,4-二氯苯酚的降解率分别为96.8和96.2%。在光热效应、LSPR效应、Z型异质结和硫缺陷的协同作用下,制备的WS2/WO3-x/MoS2复合光催化剂表现出显著提升的近红外区域光响应以及光催化降解性能。
(2)通过水热法以及化学沉积法制备了具有宽光谱响应的Ag/α-Fe2O3/MoS2复合光催化剂。首先通过溶剂法制备α-Fe2O3多面体模板。在与MoS2复合的过程中α-Fe2O3多面体坍塌为纳米粒子,散布在中空花状多面体MoS2结构内。然后通过化学沉积法使Ag沉积在α-Fe2O3/MoS2表面,形成Z型异质结。制备的Ag/α-Fe2O3/MoS2复合光催化剂在可见光和可见-近红外光照射下对2,4-二氯苯酚的降解率约为99%。在可见光照射下,对水杨酸的降解率可达到98.1%。在光热效应、LSPR效应、Z型异质结、硫缺陷和非均相类芬顿反应的协同作用下,Ag/α-Fe2O3/MoS2光催化剂获得了显著提高的光催化降解性能。