高分散负载型纳米Au催化剂的可控制备,一直是纳米Au催化研究领域的难题;纳米金催化剂具有极高的CO催化氧化反应活性,但在反应中易失活,其催化反应机理及失活原因尚不明确。为此,本论文借助载体表面修饰、气氛处理和优化制备方法,调控Au/MO_x-Al₂O₃的表面羟基含量和从原料气中吸附活化水汽的能力,制得了一系列催化性能优异的Au/MO_x-Al₂O₃催化剂,并通过XRD、HADDF-STEM、XPS、H₂-TPR、TG/DSC、FT-IR及露点仪等对催化剂的结构、表面组成及反应机理等进行了深入研究,考察并揭示了表面羟基对反应活性和反应路径的影响,得出以下几点结论:1)在惰性Al₂O₃表面掺杂惰性MgO_x氧化物制备了一种尖晶石-氧化铝复合材料,并以此担载金制得Au/MgAl₂O₄-Al₂O₃催化剂,将其应用于CO氧化反应并系统研究了预处理气氛和催化剂表面组成对双惰性复合材料担载金催化剂催化性能的影响。结果表明:经过H₂活化的催化剂初始活性更高但易失活,经air预处理的催化剂在初始阶段存在明显的活性跃升且稳定性更好。后续表征结果显示,对于Au/MgAl₂O₄-Al₂O₃催化剂,采用不同预处理气氛活化可调节Au^+δ和Mg²⁺的比例,进而调变催化剂表面羟基含量和从原料气中吸附活化水汽能力,从而实现CO氧化反应路径的优化,提升催化性能。具体来说,经air活化的催化剂,能使更多的弱吸附水固定在样品表面,生成的中间产物主要为COOH物种,而经过H₂活化的催化剂更倾向于HCO₃^-分解路径。2)在双惰性MgAl₂O₄-Al₂O₃复合材料载金催化剂研究的基础上,采用同样方法在惰性Al₂O₃表面掺杂可还原性ZnO_x氧化物制备了一种尖晶石-氧化铝复合材料,并以此担载金制得Au/ZnAl₂O₄-Al₂O₃催化剂,将其应用于CO氧化反应并系统研究了预处理气氛和催化剂表面组成对可还原-惰性复合材料担载金催化剂催化性能的影响。实验结果表明:与Au/MgAl₂O₄-Al₂O₃类似,经H₂活化的催化剂初始活性高但稳定性较差,air活化的催化剂初始活性低但有明显的活性跃升阶段。系列表征手段发现,掺杂了ZnO_x之后,即使没有O₂,催化剂仍能产生一定量的CO₂,这说明ZnO_x中的晶格氧物种可以参与到反应中。同时,CO-DRIFT表征结果表明,在没有O₂时,无论何种气氛活化,中间产物只有COOH一种;在存在O₂时,与Au/MgAl₂O₄-Al₂O₃类似,样品表面更多弱吸附水的存在有利于COOH的形成,而催化剂表面水较少时使HCO₃^-更容易形成。3)上述研究表明,样品的表面羟基含量对催化剂CO催化氧化反应活性至关重要,为此我们采用一锅式沉积沉淀法,分别引入惰性MgOx氧化物和可还原性ZnOx氧化物,制备出表面羟基含量更多的Au/MgO_x-Al₂O₃、Au/ZnO_x-Al₂O₃催化剂。活性测试结果表明,采用该方法引入Mg、Zn修饰Au/Al₂O₃催化剂,所制得的Au/MgO_x-Al₂O₃、Au/ZnO_x-Al₂O₃催化剂的CO氧化反应活性远高于Au/Al₂O₃催化剂;研究表明,其活性提升来源于通过一锅式沉积沉淀法所引入的Mg、Zn大幅度提高了催化剂表面的羟基含量和从原料气中吸附活化水汽的能力。经不同气氛活化的Au/MgO_x-Al₂O₃、Au/ZnO_x-Al₂O₃催化剂,对CO氧化反应显示出了与前述Au/MgAl₂O₄-Al₂O₃催化剂的催化活性特性一致,由于经H₂活化的样品含有更多的表面氧物种,因此其催化活性及反应稳定性也更好。该部分工作为后续开发更高效的纳米金催化剂提供了理论支持。