【摘 要】
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与传统液态锂离子电池相比,固态钠离子电池由于具有原材料易得、成本低、安全性高等优点而受到广泛关注。与传统液态锂离子电池使用易燃的有机电解液不同,固态钠离子电池使用不易燃的固态电解质可以极大地提高电池在应用时的安全性。无机陶瓷电解质具有较高的离子电导率,替代有机电解液和隔膜,具有高的机械强度可有效地抑制枝晶生长,但仍存在电导率低(达不到应用要求～10-3 S·cm-1)、电解质/电极界面电阻大、枝晶
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与传统液态锂离子电池相比,固态钠离子电池由于具有原材料易得、成本低、安全性高等优点而受到广泛关注。与传统液态锂离子电池使用易燃的有机电解液不同,固态钠离子电池使用不易燃的固态电解质可以极大地提高电池在应用时的安全性。无机陶瓷电解质具有较高的离子电导率,替代有机电解液和隔膜,具有高的机械强度可有效地抑制枝晶生长,但仍存在电导率低(达不到应用要求～10-3 S·cm-1)、电解质/电极界面电阻大、枝晶生长等问题。因此,如何提高无机陶瓷固态电解质的离子电导率,降低电解质/电极的界面电阻,降低电子电导率抑制枝晶生长是固态钠电池的研究重点。本文以高离子电导率和高稳定性的NASICON(Na3Zr2Si2PO12)电解质为主要研究对象,研究了不同烧结助剂对电解质的结构、致密度、电导率以及其在固态钠电池中的应用性能的影响。主要研究内容如下:（1）通过添加Bi2O3辅助烧结,高温固相法合成了NASICON(Na3Zr2Si2PO12)电解质,并且组装电池进行测试。对不同Bi2O3添加量对NASICON电解质物相组成、离子电导率、电子电导率以及电池性能产生的影响进行详细研究。最终得到当Bi2O3添加量为0.1 mol时（NZSP-0.2Bi）得到的样品致密度为95.68%,室温离子电导率为1.27×10-3 S·cm-1。但由于添加氧化铋后,在电池循环过程中电解质与电极界面不稳定,发生副反应,促进电解质内部枝晶生长,导致电池循环性能下降。（2）通过添加Sm2O3和Ho2O3辅助烧结,高温固相法合成了NASICON(Na3Zr2Si2PO12)电解质,并且组装电池进行测试。对不同Sm2O3和Ho2O3添加量对NASICON电解质物相组成、离子电导率、电子电导率以及电池性能产生的影响进行详细研究。最终得到Sm2O3和Ho2O3的添加量分别为0.1 mol和0.15mol的NZSP-0.2Sm和NZSP-0.3Ho样品致密度都达到了95.99%,离子电导率分别达到了1.36×10-3 S·cm-1和1.07×10-3 S·cm-1。而且Sm2O3和Ho2O3的引入会在晶界处形成低电子电导率的晶界相,阻碍了晶界处的电子转移,提高了临界电流密度（CCD值）。NZSP-0.2Sm和NZSP-0.3Ho的CCD值分别为0.85 m A·cm-2和0.65 m A·cm-2(NZSP的CCD值为0.35 m A·cm-2),有效地抑制了钠枝晶的生长。（3）通过添加CaF2辅助烧结,高温固相法合成了NASICON(Na3Zr2Si2PO12)电解质,并且组装电池进行测试。确定了CaF2最佳添加量为0.2 mol,详细分析了F-辅助烧结NASICON电解质提高相对密度和离子电导率的原因。最终得到最佳样品NZSP-0.2CaF2,致密度为95.37%,室温离子电导率为1.13×10-3 S·cm-1。
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