【摘 要】
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近几年由生物污染造成的水污染事件频发,而传统水体消毒方法在实际应用中存在产生消毒副产物的缺陷。因此本文从抗菌净化材料需具备环境友好、无毒安全等特性出发,采用溶胶凝
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近几年由生物污染造成的水污染事件频发,而传统水体消毒方法在实际应用中存在产生消毒副产物的缺陷。因此本文从抗菌净化材料需具备环境友好、无毒安全等特性出发,采用溶胶凝胶-溶剂热法原位改性,成功制备山梨酸/Ti02催化剂。对其性能进行表征,研究合成机理,并探讨山梨酸/TiO2对大肠埃希氏菌的抗菌效果及影响因素,同时分析山梨酸/TiO2光催化抗菌的作用途径。得到的主要结果如下:(1)针对溶胶凝胶-溶剂热法原位合成的山梨酸/Ti02,以大肠埃希氏菌的对数去除率为评价指标,探讨不同的原料比例、原位水含量、溶剂热温度、溶剂热时间等参数对抗菌性能的影响,并确定最佳制备参数:n(Ti):n(SA)=1:0.05,乙醇60mL,冰醋酸40mL,溶剂热温度180℃,溶剂热时间12h。(2)利用XRD、FT-IR、XPS、SEM、BET等表征手段对山梨酸/Ti02的物理化学性质进行分析研究。结果表明山梨酸/Ti02中的Ti02为纯锐钛矿相,山梨酸(SA)为无定形。山梨酸修饰改性对Ti02的粒径和形貌产生影响,催化剂呈规则圆球形颗粒,拥有较大的比表面积,并且分散性得到提高,有利于增强光催化抗菌效率。催化剂的禁带宽度略为增大,氧化-还原能力增强。根据红外表征推测山梨酸是由桥连配位的方式与TiO2体系键合。(3)通过研究抗菌试验中不同的反应条件(催化剂投加量、光照时间、光照强度)对催化剂抗菌性能的影响,结果表明催化剂投加量0.7 g·L-1,15 w紫外灯照射下反应60min,大肠埃希氏菌的对数去除率高达5.43log。在黑暗条件下,山梨酸/Ti02催化剂表现出一定的抑菌能力,说明山梨酸与Ti02的协同作用增强了复合催化剂在避光条件下的抗菌效果。(4)腐殖酸对催化剂的抗菌性能有一定影响,但腐殖酸浓度低于15 mg·L-1时对抗菌性能影响不大,对数去除率可维持在3.81~4.31 log之间。(5)研究山梨酸/TiO2对大肠埃希氏菌的细胞形态、膜渗透性、细胞内容物、遗传物质的影响可推测山梨酸/Ti02光催化抗菌的两个作用途径:其一,山梨酸/TiO2颗粒与细菌直接接触,造成细胞壁(膜)的破裂;其二,山梨酸/Ti02在光催化反应中产生活性氧自由基,进入破损细胞后,与核内DNA发生反应,双链DNA裂解,最终诱导细菌凋亡。此外,细胞壁(膜)破损后,导致细菌因内容物渗出而死亡。
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