【摘 要】
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纳米零价铁（n ZVI）具有较强的还原性,是一种广泛用作环境修复的材料。尽管纳米零价铁在很多的研究报道中已经被证明对有机和无机污染物有很好的去除效果,但是单一n ZVI材料无论是从长效性、抗氧化性还是去除能力方面往往不能达到预期的效果,主要原因是由于高反应活性和自身的强磁性使纳米零价铁非常容易团聚,因此选用合适的材料降低其团聚,进一步提高其去除污染物的能力成为近年来的研究热点。本论文从这两方面的需
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纳米零价铁（n ZVI）具有较强的还原性,是一种广泛用作环境修复的材料。尽管纳米零价铁在很多的研究报道中已经被证明对有机和无机污染物有很好的去除效果,但是单一n ZVI材料无论是从长效性、抗氧化性还是去除能力方面往往不能达到预期的效果,主要原因是由于高反应活性和自身的强磁性使纳米零价铁非常容易团聚,因此选用合适的材料降低其团聚,进一步提高其去除污染物的能力成为近年来的研究热点。本论文从这两方面的需求出发,设计了由具有良好催化效果的过渡金属Ni、Cu改性的活性炭负载的纳米零价铁（AC-n ZVI/Cu和AC-n ZVI/Ni）,并用于去除溶液中的抗生素—诺氟沙星（NOR）、环丙沙星（CIP）及氯霉素（CAP）,系统分析了复合材料的结构、各种外界因素对抗生素吸附降解性能的影响,同时探讨了复合材料对抗生素污染物的去除机理。主要研究内容及结果如下:（1）采用商用活性炭（AC）为载体,通过液相还原法制备活性炭负载纳米零价铁铜双金属（AC-n ZVI/Cu）复合物,在添加过硫酸盐（PS）的水溶液中对诺氟沙星（NOR）进行去除研究。利用X-射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、X-射线光电子能谱（XPS）、等手段对材料的结构进行分析。就各种外界因素对去除诺氟沙星（NOR）的影响进行系统研究,同时考察了吸附降解过程中的动力学、热力学及去除机理。结果表明:AC的负载极大地提高了n ZVI的分散效果。当投加量为0.05g,初始浓度为30mg/L,p H=2.0的时候复合材料的去除率可以达到94.1%。金属铜的修饰使NOR的去除效率提高了4%,这说明Cu通过原电池效应加速电子转移从而加速了NOR的去除。采用顺磁共振（EPR）对自由基进行捕捉发现反应初期有大量·SO4-和·OH,这说明自由基在NOR的降解过程中起到至关重要的作用。通过分析了反应过程中铁离子的转化推测了可能的活化与降解机理,结果表明Fe~0、Fe2+、Fe3+三者在反应初期即参与PS的活化又通过相互转化而参与NOR的降解。（2）通过液相还原法制备活性炭负载纳米零价铁镍双金属（AC-n ZVI/Ni）复合材料,用来吸附降解水溶液中的环丙沙星（CIP）。利用X-射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、X-射线光电子能谱（XPS）等手段对材料的结构进行分析。系统研究各种因素对CIP的去除效果的影响。采用动力学和热力学模型对CIP的去除过程进行模拟分析。结果表明:n ZVI的分散性增强,当n ZVI和Ni的质量比为50:1,投加量为0.01g,溶液初始浓度为50mg/L,p H=7.3的时候,复合材料对CIP的去除效率可以达到98.5%。降解动力学从准一级转变为准二级,活化能从61.06降低至47.11k J/mol,说明由于Ni的引入改变了降解过程动力学行为并提高了反应的速率。采用LC-MS对CIP的降解产物进行推理分析,提出了10种可能出现的中间产物,及三种可能出现的降解路径。同时由于AC和Ni的双重作用,使AC-n ZVI/Ni放置100天后仍然对CIP有79%的去除率,远远高于n ZVI（35%）,说明负载改性有效地提高了复合材料的长效稳定性。（3）在前两章的研究基础上,分别用AC-n ZVI/Cu和AC-n ZVI/Ni去除溶液中的氯霉素（CAP）,研究外界因素对去除CA P的影响,并详细对比了各种材料去除CAP的效果,同时对机理进行了分析。结果表明:当投加量为0.1g,p H=2,CAP初始浓度为30mg/L的时候去除率能到到99.77%;AC-n ZVI/Cu和AC-n ZVI/Ni的比表面积（186.81m~2/g,240.15m~2/g）远远高于n ZVI（13.48 m~2/g）;通过动力学计算,复合材料降解CAP的活化能降低至36.26和30.07k J/mol,低于n ZVI的（49.41k J/mol）,表明Ni的催化效果要优于Cu的;吸附降解机理显示AC对CAP的去除只是吸附,而其他材料既有吸附又有降解,并且降解的路径不同,单独n ZVI有一种可能的中间产物,一种可能的最终降解产物为苯酚;AC-n ZVI有一种可能的中间产物,一种最可能的最终降解产物为硝基苯;而AC-n ZVI/Ni和AC-n ZVI/Cu无中间产物,仅有两种可能的最终降解产物,分别为苯和苯酚。
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