钛硅分子筛,如TS-1,是公认的绿色选择性氧化催化剂,因其独特的结构性质在烯烃环氧化、环己酮氨氧化、酚羟基化等方面表现出优异的催化性能得到了广泛的研究。但是,常规沸石分子筛的微孔孔径太小使得大分子无法进入孔道内部接触活性位点,限制了其在大分子有机物的催化氧化方面的应用。为了克服这一局限性,近年来的研究热点是构造具有介孔和大孔的多级孔分子筛,其中大孔系统可以增强物质传输效率,而骨架中的介孔则可以大大增加比表面积并提高活性位点的可接触性。本文通过一种简单的方法将宏观尺寸材料的特点与纳米材料的特点相结合制备了整体型多级孔钛硅材料,有效地解决了钛硅分子筛的微孔孔径小、内扩散阻力大、易团聚、难回收等问题,并将其应用于大分子烯烃的环氧化反应。具体内容如下:（1）以宏观尺寸的整体型环氧树脂大孔聚合物为材料成型模板,TPAOH为结构导向剂,制备了微孔纳米薄膜构筑的、具有三维连续贯通大孔结构的整体型无定型钛硅材料（HPM-Ti Si）。通过SEM、TEM、BET、FT-IR、UV-Vis等表征手段对材料的物理性质、孔结构性质进行测试。结果表明,HPM-Ti Si具有三维连续贯通的大孔结构,纳米薄膜大孔壁厚约为20 nm,比表面积为323m2/g,孔隙率为83.4%。HPM-Ti Si在烯烃环氧化反应中也表现出优良的催化性能。以H2O2和TBHP做氧化剂,HPM-Ti Si在催化氧化1-辛烯和环己烯反应中的转化率和TOF值与传统TS-1颗粒相比,均有明显的提升,重复使用性和回收率高,并且Ti物种在骨架中的稳定性较高。（2）以CTAB做介孔模板剂,整体型环氧树脂大孔聚合物为材料成型模板,利用氢键相互作用和静电吸引在模板表面进行钛硅酸盐前驱液的自组装,制备得微孔-介孔纳米薄膜构筑的、具有三维连续贯通大孔结构的整体型无定型钛硅材料（MNCMM-Ti Si）。表征结果表明,MNCMM-Ti Si的纳米薄膜大孔壁厚约为20 nm,大孔壁上存在大量无序的微孔（0.57 nm）和短程有序的介孔（3.53 nm）,比表面积为504 m2/g,孔隙率高达92.8%。以大分子烯烃（环己烯、顺-环辛烯）为探针,评价了TS-1分子筛、介孔Ti-MCM-41和宏观尺寸MNCMM-Ti Si参与大分子烯烃环氧化反应的催化活性。实验结果表明,在催化环己烯和顺-环辛烯反应中,以TBHP做氧化剂,MNCMM-Ti Si对环己烯和顺-环辛烯的转化率和TOF值分别为22.7%,39.9 h-1;33.0%,24.9 h-1。相比于TS-1分子筛做催化剂时,在此反应中MNCMM-Ti Si做催化剂时的转化率分别提高了2.3倍和2.7倍,TOF值也分别提高了8.5倍和4.9倍。此外,通过重复性实验表明Ti物种在MNCMM-Ti Si中具有较强的稳定性并在大分子烯烃环氧化反应中表现出了优异的催化活性。