有机单晶具有结构长程有序性、低杂质含量、高载流子迁移率和高热稳定性等优势,在电子和光电子领域有重要应用前景。有机单晶应用于有机电致发光器件（OLEDs）已经取得了一定进展,实现了红绿蓝单色和白色均匀面发光单晶OLEDs,然而亮度和效率等关键性能指标仍远远不能满足实际应用。高性能有机单晶材料的设计合成和单晶生长工艺,以及单晶器件的结构优化设计和制备工艺等都存在大量需要解决的问题。从单晶材料自身的光电特性来看,有机单晶以单极性为主,其空穴和电子迁移率严重失衡,导致载流子传输不平衡,是限制器件效率提升的障碍之一;高度取向排列的有机单晶具有偏振发光特性,是实现偏振发光OLEDs的一类理想材料,然而有机单晶偏振OLEDs并没有获得深入的研究,偏振性能有待提升。本论文围绕高性能有机单晶OLEDs展开工作,通过分子掺杂改善有机单晶的发光和电学特性,提高有机单晶OLEDs器件的发光效率;同时,将具有偏振特性的有机单晶应用于偏振发光OLEDs,通过在器件中构建微腔结构并精确调控微腔参数,提高偏振性能。论文主要工作包括以下三个方面:1.利用分子掺杂技术将客体P2TCF3掺入BSB-Me主体有机单晶中。客体分子的引入不仅调谐了单晶的发光颜色,而且提高了主体单晶的电子传输能力。基于最优掺杂比例的掺杂有机单晶OLEDs器件性能是未掺杂有机单晶OLEDs器件性能的3倍,其最大亮度和电流效率分别为423 cd m-2和0.48 cd A-1。2.通过p型和n型分子的共混生长制备电子和空穴传输平衡的双极性有机单晶。双极性有机单晶OLEDs器件的电流效率相较单极性有机单晶OLEDs器件提高了3倍。进一步将高发光效率的并五苯分子掺入双极性有机单晶中以实现高效的激子限制和能量转移,并在有机单晶器件结构中引入TAPC空穴传输层以降低空穴传输势垒,最终有机单晶OLEDs的最大亮度和电流效率分别高达5467cd m-2和2.82 cd A-1,是当时报道有机单晶OLEDs器件性能的最高纪录。3.选择具有本征各向异性的BP1T-CN有机单晶制备偏振OLEDs以获得偏振电致发光。通过在有机单晶OLEDs中精确调控微腔结构,利用微腔共振耦合显著提高电致发光的偏振比至176。实验结果和理论模拟均证实,BP1T-CN有机单晶偏振OLEDs的高偏振比是BP1T-CN有机单晶的强各向异性和微腔诱导的Purcell效应共同作用的结果。除了高偏振性能之外,BP1T-CN有机单晶偏振OLEDs展示出高发光效率,这是因为BP1T-CN有机单晶内分子偶极取向与单晶表面接近平行,有效减少电极界面的表面等离子共振损耗。BP1T-CN有机单晶OLEDs的最大亮度和电流效率分别为6122 cd m-2和1.86 cd A-1,是非掺杂有机单晶OLEDs性能的最好结果。综上所述,本论文系统研究了有机单晶生长和光电特性调控,以及有机单晶OLEDs的设计和制备,实现了高效率和高偏振的有机单晶OLEDs,对于推动有机单晶在有机电子学和光电子学领域中的应用和发展做出了有益的探索。