随着我们进入大数据和人工智能的新时代,对算力增长的需求日益增加。传统的硅基材料已经越来越难以支撑集成电路的进一步发展,二维材料有望突破传统芯片的限制,成为新一代光电材料。由不同二维材料堆叠在一起构成的范德华异质结能够结合各二维材料各组分的优异性能,设计和创造出更多功能性的二维结构,为制备新型纳米光电器件提供了更多可能。近年来,基于二维异质结的研究呈现出蓬勃发展的迹象,例如栅极调谐的Mott绝缘体,超导效应,莫尔层间激子等物理现象;以及基于范德华异质结的近红外光电探测器,层间激子激光器,新型自旋电子器件等。尽管二维材料及其异质结的研究工作取得了重大进展,但是在二维异质结界面电荷转移以及谷自旋动力学方面仍存在许多还未解决的问题。首先就是影响二维异质结电荷转移的因素。研究表明二维异质结的电荷转移速率非常稳定,迄今为止能够调制异质结电荷转移速率的方法只有改变层与层之间的空间距离,但是在现有的技术条件下控制原子尺度的空间距离非常困难,因此找到替代的方法显得至关重要。其次就是二维异质结的电荷转移机制仍然存在争议,传统的Marcus电荷转移模型已经不适用于二维异质结体系。我们需要对二维异质结的电荷转移机制有一个全面的了解才能优化基于异质结的器件设计和发展。此外,影响二维异质结能谷退极化的因素以及能谷退极化的过程还不清楚,因此关于异质结中电子和空穴的谷自旋动力学也需要我们进一步研究。解决上述问题,对于我们更好的了解二维材料及其异质结有非常重要的科学意义,也是制备基于二维材料及其异质结的性能优异的光电器件的基础。在本论文中,我们围绕基于二维过渡金属硫化物（transition metal dichalcogenides,TMDs）的范德华异质结之间的电荷转移与能谷自旋退极化两个主题,设计了不同结构的异质结,借助宽带超快光谱技术,首先探究了应力和层数对异质结界面电荷转移速率的影响,接着对电荷转移和层间激子转移的过程进行了详细研究,最后研究了不同异质结的能谷自旋退极化过程。（1）应力条件下二维异质结电荷转移的动力学研究我们系统研究了单层MoS2,单层WSe2及其异质结在不等同应力条件下的瞬态吸收光谱及其激子的动力学演化。宽带飞秒泵浦探测的实验结果表明,当机械拉伸应力从0%增加到1.2%,根据TA实验中A激子漂白峰的红移可以得出单层MoS2和WSe2的K点带隙分别缩小41 me V和16 me V。在MoS2-WSe2异质结中,MoS2和WSe2层中的激子的应力响应不匹配,导致MoS2和WSe2异质结中K点处的带隙分别收缩了26 me V和24 me V。研究发现,拉伸应力引起MoS2-WSe2异质结的能带结构变化不会影响其带边电子转移过程。从光电应用的角度来看,应力工程下TMD异质结中的稳定的电荷转移速率对于基于单层TMDs及其复合材料的柔性器件的应用非常有利。（2）二维异质结层数依赖的电荷转移的动力学研究我们通过宽谱飞秒瞬态光谱测量了多层异质结的电荷转移和电荷复合过程,研究表明除了用隔开供体和受体层这种方法来控制TMD异质结中的电荷转移率,通过制备nL MoS2/mL WSe2多层异质结也可以改变异质结界面的电荷转移的速率。nL MoS2/mL WSe2中的电子转移的速率具有不对称的层数依赖特性,尤其是1L MoS2/2L WSe2异质结,其电子转移和电荷复合速率分别是1L MoS2/1L WSe2异质结的2.3和12倍,可以与1L MoS2/h BN/1L WSe2异质结相比拟。原因可能是介电环境改变引起的层间相互作用变化。从器件应用的角度来说,设计二维多层异质结提供了另一种改变电子转移和复合速率的方法,更有利于二维光电器件中的电荷提取,从而提高器件性能。（3）二维异质结中的激子效应和电荷转移机制的研究我们通过宽带泵浦探测光谱分别观察了单层MoS2（单层WS2）和MoS2-WS2异质结中的激子形成过程,带边激发下三层WS2-MoS2-WSe2异质结中电荷转移过程和三层MoS2-WSe2-WS2异质结中层间激子转移的动力学。我们发现单层MoS2（单层WS2）载流子的带内弛豫可能以激子的形式发生。光激发三层WS2-MoS2-WSe2中的WSe2,电荷转移表现出两步过程。WSe2中的电子最初在几十飞秒的时间尺度上转移到MoS2-WS2的高位电子态,然后电子最终在1 ps内弛豫到MoS2的导带最小值。此外,我们首次观察到三层MoS2-WSe2-WS2异质结中层间激子的转移过程。Dexter电荷交换模型可以更好地理解这两种转移过程,这种交换相互作用是由TMD异质结中的层间激子的高能级与电荷供体的低能级激子之间的轨道重叠引起的。由于Dexter型转移的性质,即交换速率呈指数依赖于供体-受体距离,层间激子转移率比双层异质结中的电荷转移慢了近百倍。我们的研究结果加深了对二维范德华异质结中电荷转移的理解,也表明激子效应和轨道杂化使异质结成为一个强耦合系统。（4）二维异质结的能谷自旋退极化的研究我们通过谷分辨宽带飞秒泵浦探测实验同时探测了II型MoS2-WSe2,2MoS2-WSe2和MoS2-WS2异质结中电子和空穴的能谷自旋退极化过程。电子和空穴之间不同的退极化路径使它们具有不同的谷极化寿命,室温下MoS2-WSe2体系中的电子和空穴的谷极化寿命分别为6 ps和78 ps。空穴的自旋谷去极化路径主要由声子辅助的谷间散射过程主导,而谷内和谷间散射可以触发额外的电子退极化路径,从而使其谷寿命缩短。在三层2MoS2-WSe2异质结中,由于层间相互作用减弱,空穴的谷极化寿命可以进一步延长至3倍以上。与之形成对比的是,对于具有Mo和W原子强轨道杂化的MoS2-WS2异质结,电子和空穴在电荷分离后都极快地失去了谷极化,表现出类似于单层TMDs中的层内激子的行为。了解这种短程耦合机制对于促进更长寿命的谷电子器件的信息传输和存储具有潜在的意义。