用于电化学还原CO2制CH3OH的Ti电极改性研究

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CO2的产生速度远远超过CO2自然进入到植物和土壤中并转化为化石燃料的速度,从而导致了非常严重的环境问题。利用现代科学技术降低CO2浓度,实现可持续发展迫在眉睫,同时此举也响应了中国提出的“碳中和”理念。在各种降解碳含量的方法中,电化学CO2还原反应因其环境友好、操作方便,特别是其能够通过改变外加电位来选择不同反应产物的优势而得到广泛使用。通过查阅有关影响电化学还原CO2的影响因素的文献,分析了不同电极材料、电解液等电解条件的优劣势,在此基础上,本文探究对钛金属进行处理和改性,作为电化学还原CO2的阴极,对电化学还原CO2行为的影响进行研究。首先探究了纯Ti电极、酸-H2O2处理Ti电极、酸碱处理Ti电极、草酸处理Ti电极作为工作电极(阴极),Pt电极作为辅助电极(阳极),甘汞电极作为参比电极,在不同浓度的碳酸氢钾溶液中对电化学还原CO2的行为进行探索。结果显示经过改性的Ti电极的电解效果相较于未处理的纯Ti电极的电解效果要好,所以探究主要围绕改性Ti电极作为工作电极(阴极)展开实验。实验结果表明:经过草酸处理过的钛电极的显示了比较好的结果,在0.5 mol·L-1的碳酸氢钾溶液中,电解电位在-1.4 Vvs.SCE,电解时间为3小时,电解产生的CH3OH的法拉第效率达到了45.83%,,电解10小时后,电流变化不明显,表明电极稳定性较好。其次探究了镍负载Ti O2电极、镍负载Mo掺杂Ti O2电极作阴极,对电化学还原CO2行为的影响。采用铂电极作为阳极,甘汞电极作为参比电极,在不同浓度的碳酸氢钾溶液中对电化学还原CO2的行为进行探索。实验结果表明,镍负载Mo掺杂Ti O2电极作为工作电极时显示了比较好的结果,在0.5 mol·L-1的碳酸氢钾水溶液中,电解电位在-1.1 Vvs.SCE下,电解时间为3小时时,电解产生的CH3OH的法拉第效率达到了18.26%,且电极稳定性较好。最后运用SEM对纯钛电极以及处理和改性后的钛电极的表面形貌进行观察分析,结果显示不同方法处理过的钛电极有不同程度的粗糙和凹陷;利用EDS和XRD技术对镍负载Mo掺杂Ti O2电极进行元素表征,结果显示钼元素成功掺杂于二氧化钛中。
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