【摘 要】
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3D打印技术近些年来发展迅速,而三维支架生物材料在组织工程中发挥着重要的作用,它可提供一个合适的细胞微环境来促进组织的形成和促进再生过程。3D打印技术可以根据所需的成分和形态定制支架,再现组织的异质性,并具有力学可调性,为组织工程支架材料的构建提供了新的方法和技术。水凝胶因为其优异的生物相容性和高含水量被应用于3D打印的生物墨水,但其力学性能不足的缺点限制了其在3D打印上的应用,双网络（DN）水凝
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3D打印技术近些年来发展迅速,而三维支架生物材料在组织工程中发挥着重要的作用,它可提供一个合适的细胞微环境来促进组织的形成和促进再生过程。3D打印技术可以根据所需的成分和形态定制支架,再现组织的异质性,并具有力学可调性,为组织工程支架材料的构建提供了新的方法和技术。水凝胶因为其优异的生物相容性和高含水量被应用于3D打印的生物墨水,但其力学性能不足的缺点限制了其在3D打印上的应用,双网络（DN）水凝胶是由两个互穿的大分子交联网络形成,可弥补水凝胶力学性能不足的缺陷,利用其组成成分和力学性能的可调性可设计制备生物墨水,满足对生物墨水的可打印性、结构完整性和生物相容性的功能要求。本文采用生物相容性良好的明胶、透明质酸、纳米羟基磷灰石（nHap）构建了两种DN水凝胶体系作为生物墨水用于3D打印组织工程支架材料。主要研究内容与结论如下:（1）制备了一类光交联甲基丙烯酰化明胶（GelMA）-腙键交联透明质酸（HA-HYD）DN水凝胶。首先,合成了氧化HA（OHA）和氨基修饰HA（HA-ADH）,OHA的醛基和HA-ADH的氨基反应生成动态共价腙键,可制备动态交联HA水凝胶。GelMA/HA-HYDDN水凝胶由光交联GelMA和腙键交联的HA-HYD组成,前者形成静态共价网络,为DN水凝胶提供刚性;后者形成动态共价交联,起增韧作用。DN水凝胶的压缩弹性模量和储能模量显著提高,且可通过调整组分比例和浓度调控,动态共价腙键使其具有自愈合性能。DN水凝胶具有三维多孔结构和高溶胀率,细胞相容性良好,有利于骨髓间充质干细胞的生长与增殖。（2）以GelMA/HA-HYD DN水凝胶前体溶液作为生物墨水应用于挤出式3D打印制备组织工程支架材料,研究其可打印性以及打印的支架材料的性能。由于HA-HYD的动态腙键,不同组分比例和浓度的GelMA/HA-HYD生物墨水具有剪切变稀特性,结合GelMA的温敏性使其具有可打印性,可打印出细丝均匀、结构完整的支架材料。自愈合特性和GelMA光交联可整合支架材料结构,增强其力学强度,通过改变生物墨水的组分比例和浓度一定程度调控支架的力学强度,打印的支架材料具有良好的细胞相容性。（3）模拟骨组织细胞外基质成分,将甲基丙烯酰化透明质酸（HAMA）与GelMA和nHap复合制备DN 水凝胶,该复合DN水凝胶力学强度显著提高,且可通过调整组分比例和浓度调控。以复合DN水凝胶的前体溶液为生物墨水应用于挤出式3D打印制备骨组织工程支架材料,研究其可打印性以及打印的支架材料的性能。不同组分的生物墨水具有剪切变稀特性,结合GelMA的温敏性使其具有可打印性,光交联作用可整合支架材料结构,可打印出细丝均匀、结构完整、具有一定力学强度的支架材料。打印的支架材料细胞相容性良好。综上,本论文研制了基于双网络水凝胶的生物墨水,并应用于挤出式3D打印制备组织工程支架材料,为利用3D打印技术构建功能性组织工程支架材料以及其在组织再生修复领域的应用提供依据。
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