【摘 要】
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全固态锂电池因其较高的能量密度、安全性以及较长的循环寿命等优点,成为当前储能电池研究的热点。作为固态锂电池的核心组成部分,复合固态电解质因其兼具有机聚合物和无机化
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全固态锂电池因其较高的能量密度、安全性以及较长的循环寿命等优点,成为当前储能电池研究的热点。作为固态锂电池的核心组成部分,复合固态电解质因其兼具有机聚合物和无机化合物的特点而受到广泛关注。然而,复合固态电解质依然面临着室温离子电导率低、电化学窗口窄、界面不稳定以及制备过程中使用毒性溶剂等问题,这些问题的存在制约了全固态锂电池的产业化应用。因此,本论文从复合固态电解质的组分优化、与正负极匹配性、成膜性以及环保溶剂替代性等方面进行了研究。具体如下:论文选用对锂盐有优异的解离能力的聚氧化乙烯（PEO）做复合聚合物电解质的基体,具有良好机械性能的石榴石材料Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12（LLZTO）做活性填料,Ti O2纳米颗粒做惰性填料,以双填料的复合方式制备了复合聚合物电解质PEO-Li TFSI-LLZTO-Ti O2。经优化其各组分比例,使其在25℃时有5.8?10-5S/cm的离子电导率,在70℃时可以达到4.1?10-4S/cm,以及高达5.2V的电化学稳定电压窗口。该电解质与磷酸铁锂（LFP）正极和锂负极组装成电池,室温下0.1 C时放电比容量为165 m Ah/g,是正极材料理论容量（170 m Ah/g）的97%,在0.2 C时放电比容量达到153 m Ah/g,经150圈循环后,容量保持率达95%;组装Li/电解质/Li电池在0.2 m A/cm2下恒流循环2000 h,其电压保持稳定,说明其具有良好的界面稳定性和可逆的Li沉积/剥离性能。采用高电压三元材料（NCM811、NCM622）作正极组装锂电池时,在2?4.5 V电压范围内、0.1 C电流密度下其放电比容量分别为193 m Ah/g和165 m Ah/g,说明PEO-Li TFSI-LLZTO-Ti O2电解质可以与高电压材料匹配,提高了电池能量密度。为了改善复合聚合物电解质的成膜性,将性质相似的PEG与PEO共混作为聚合物基体,改善了电解质的成膜性及耐高温性能。出于未来产业化和环保安全考虑,在制备电解质过程中采用低成本、环保的乙醇替代乙腈作溶剂,所制备的电解质及锂电池性能稳定。这些探索研究有助于固态锂电池的进一步发展和应用。
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