Fe、N共掺杂In2O3基稀磁半导体的电子结构与磁、输运性能

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利用射频磁控溅射技术在SiO2/Si(100)基片上沉积了N单掺和Fe/N共掺In2O3基稀磁半导体薄膜。通过XRD、XPS、XAFS、SQUID、Hall、R-T、M-R、U-V等结构表征与性能测试方法系统地研究了磁性/非磁性元素共掺杂In2O3基稀磁半导体的电子结构与磁、输运性质。此外,本文还从第一性原理计算角度探究了N单掺和Fe/N共掺In2O3体系电子结构和微观磁性机制,获得如下结论:1、利用射频磁控溅射技术生长了不同浓度(0%、2%、5%)N掺杂In2O3薄膜。XRD、XPS等表征测试结果显示,N原子是用替位O的形式进入In2O3晶胞,且没有出现其它杂质第二相。不同N掺杂In2O3薄膜都具有明显室温铁磁性和半导体导电特性。随着N掺杂浓度的增加,薄膜样品的饱和磁化强度MS单调增加而载流子浓度、禁带宽度(Eg)则递减,这些结果排除了样品室温铁磁性来源于载流子调节机制的可能。第一性原理计算结果显示,体系的总磁距随着掺杂N原子个数的增加而增加,体系铁磁性主要由N原子及周围近邻O原子之间直接交换作用诱导。2、利用射频磁控溅射技术制备了Fe/N共掺杂In2O3薄膜样品。XRD和XPS表明,Fe/N共掺杂In2O3薄膜仍然保持了In2O3晶格立方方铁锰矿结构,Fe和N元素分别以+2和+3价混合价态形式替位In3+以及-3价形式替位O2-进入In2O3晶格,没有出现Fe和N相关的第二相。具有元素分辨作用地同步辐射Fe-K边XAFS测试以及多重散射理论计算表明,Fe替位In2O3晶格中In1位原子,并且周围有2个氧空位缺陷。磁、输运测试表明,N元素共掺杂可以显著提高Fe:In2O3薄膜的磁性,降低载流子浓度,增大电阻率。第一性原理计算发现,N共掺杂导致Fe-O-Fe反铁磁态(AFM)转变为Fe-N-Fe铁磁态(FM),体系能量减小,而磁距变大。Fe/N共掺杂In2O3薄膜铁磁性起源可归结为氧空穴为媒介的束缚磁极子机制及Fe:3d-N:2p-Fe:3d间超交换作用共同影响。
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