Pt基纳米晶体的液相制备、结构表征及在燃料电池中的性能研究

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在经济快速发展的当今社会,煤炭等传统使用能源不仅在逐渐减少,并且伴随很多不可逆的环境危害。能源已成为当前急需解决的问题,寻求可替代的资源,是有效缓解目前能源危机的方法。燃料电池以能量转换率高,对环境友好等优点,成为解决能源问题的理想选择。众多的研究发现,纳米级的Pt基催化剂对燃料电池的两极反应都有很好的催化作用。但是贵金属Pt的储量稀缺,其高昂的价格使得大规模使用受到限制。基于当前的能源及燃料电池的发展,本文通过加入廉价金属,旨在通过水热合成法,减少贵金属的使用,降低成本,制备出活性更高,稳定性更好的Pt基催化剂。本文以Pt和Cu两种金属的乙酰丙酮盐作为金属离子来源,平均分子量为8000的聚乙烯吡咯烷酮作为表面活性剂,加入NaI和NaBr两种卤化钠盐,以卤素离子(Br-或/和I-)为成分调变剂,DMF为溶剂,合成了一系列性能和稳定性都优于商业标准的PtCu八面体纳米晶体。其中以I-和Br-按1:2的比例投入反应中,合成所得的Pt59Cu41纳米晶体在碱性甲醇中面积活性达到20.25 mA cm-2,质量活性是3.24 A mgPt-1,比商业钯黑(0.57 A mgPd-1)高4.7倍,比铂黑(0.61 A mgPt-1)高4.3倍。对于乙醇氧化,在所有样品中,Pt59Cu41样品展现了最好的面积活性(34.84 mA cm-2)和质量活性(5.58 A mgPt-1)。在PtBi纳米晶体的合成中掺杂铜,液相制备得到PtBiCu纳米合金。通过XRD、XPS等表征分析了纳米晶体的结构,通过原位红外(FTIR)光谱分析,PtBiCu纳米合金实现了甲醇无CO通道的全氧化,常温下质量活性达到5.25 A mgPt-1,且30小时的耐久性测试,无电流的衰减。另外,在燃料电池的操作温度范围内(70℃)时,PtBiCu纳米合金的质量活性达到11.26 A mgPt-1
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