论文部分内容阅读
随着经济的高速发展,大量含有重金属离子的废弃物被直接或间接排放到生态环境中,给环境带来了重金属污染。重金属离子具有剧毒性、致癌性、不可降解性、生物富集性等,重金属污染给人类健康和生态环境带来了巨大的危害。目前重金属污染处理的主要方法有化学沉淀法、离子交换法、膜分离法、生物技术和吸附法等。吸附法由于操作简单、经济、有效而被认为是最具发展潜力的重金属污染处理方法。因此,寻找高效、经济、环保的吸附剂成为关键。本文以石墨为原料,首先将其制备成氧化石墨烯,然后通过多种改性方法制备了三种含杂原子的有机基团功能化的氧化石墨烯复合材料,对材料的结构进行表征并探究了对典型重金属离子的吸附性能。主要研究内容如下:(1)氨基硫脲功能化氧化石墨烯复合材料的制备及其对Hg(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的吸附性能研究氧化石墨烯通过与3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)发生硅烷化反应,然后与氨基硫脲发生甲醛交联反应,制备了一种新型的氨基硫脲功能化氧化石墨烯复合材料吸附剂(TSCGO)。使用FT-IR、XRD、SEM、TGA、BET和Zeta电位分析对TSCGO结构、形貌、组成和热稳定性进行了系统表征。表征结果显示TSCGO已成功制备。实验比较了TSCGO对Hg2+、Pb2+、Cd2+、Zn2+和Cu2+的吸附性能,结果表明TSCGO对Hg2+和Pb2+具有较强的吸附能力,并系统地研究了影响TSCGO吸附的实验参数。Hg2+和Pb2+在TSCGO上的吸附更符合拟二级动力学模型和Langmuir等温线模型,这表明金属离子在TSCGO上的吸附为单层的化学吸附。TSCGO对Hg2+和Pb2+的最大吸附量分别为1116mg g-1和1012 mg g-1,这远高于目前报道的常用吸附剂。EDTA可以对TSCGO进行有效再生。(2)氨基硫脲功能化氧化石墨烯/壳聚糖复合材料的制备及其对Hg(Ⅱ)吸附性能研究氧化石墨烯通过与3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)发生硅烷化反应,然后与氨基硫脲、壳聚糖发生甲醛交联反应,制备了一种新型的氨基硫脲功能化氧化石墨烯/壳聚糖复合材料吸附剂(TSCGC)。通过FT-IR、XRD、SEM、TGA、BET和Zeta电位分析表征了TSCGC的组成、结构、形貌和热稳定性。实验比较了TSCGC对Hg2+、Pb2+、Cd2+、Zn2+和Cu2+的吸附,结果表明TSCGC对Hg2+具有较高的吸附性能。实验探究了p H、吸附时间、Hg2+浓度、温度、吸附剂用量、共存离子等因素对TSCGC吸附Hg2+过程的影响。TSCGC对Hg2+具有快速的吸附动力学性能,20 min内即可达到吸附平衡。Hg2+在TSCGC上的吸附更符合拟二级动力学模型和Langmuir等温线模型,表明TSCGC的吸附为单层的化学吸附过程。TSCGC对Hg2+的最大吸附量为1203 mg g-1。吸附过程为吸热的自发过程。升温有利于吸附。298K时在50 m L的100 mg L-1 Hg2+溶液中加入100mg TSCGC,可使Hg2+去除率达到96.5%。TSCGC可以用EDTA再生。(3)一锅法制备氨基硫脲功能化氧化石墨烯/壳聚糖复合材料吸附剂及其对Hg(Ⅱ)的吸附性能研究氧化石墨烯通过与壳聚糖和氨基硫脲发生戊二醛交联反应,一锅法制备了一种氨基硫脲功能化氧化石墨烯/壳聚糖复合材料吸附剂(TGCS)。通过FT-IR、XRD、SEM、TGA和Zeta电位分析对TGCS的组成、结构、形貌和热稳定性进行了表征。实验比较了TGCS对Hg2+、Pb2+、Cd2+、Zn2+和Cu2+的吸附,结果表明TGCS对Hg2+具有较高的吸附性能。298 K对Hg2+的最大吸附量为1514 mg g-1。吸附过程服从拟二级动力学模型和Langmuir等温线模型。热力学实验表明TGCS对Hg2+的吸附为吸热的自发过程。298K时在50 ml0.0025 mol L-1 Hg2+溶液中加入100 mg TGCS,Hg2+去除率可达94.9%。TGCS可以用EDTA再生。