氧化石墨烯、石墨烯的制备及其功能复合膜研究

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自2004年石墨烯(Graphene)被成功制得以来,因具有特殊的物理、化学及力学性质,使其成为备受瞩目的国际研究前沿和热点,在众多领域有着潜在的巨大应用价值。本文首先制备了氧化石墨烯和石墨烯,然后以它们为原料制备了聚合物功能复合膜,并对复合膜的性能进行了研究。首次利用浓硫酸作为脱氧剂脱氧还原氧化石墨烯制备了石墨烯。研究结果表明,随反应温度和反应液中硫酸浓度的增大,石墨烯的还原程度增强。硫酸浓度是决定还原程度的关键因素,只有浓度大于70wt%时,氧化石墨烯才能被还原的比较彻底。利用制得的石墨烯制备了PVDF/Graphene导电复合膜。研究结果显示,随石墨烯含量的增加,复合膜的断面出现越来越多鳞片状断茬结构。复合膜的断裂强度在石墨烯添加量为0.5wt%时达到最大值,比纯膜增大34.2%。石墨烯添加量为1wt%时达到复合膜的导电渗流阀值,电导率为0.001S/m。首次将氧化石墨烯片层掺杂到较高磺化度(DS=67%)的SPEEK中制备了复合质子交换膜。研究表明,氧化石墨烯的加入,提高了复合膜的尺寸稳定性,并且复合膜的阻醇性能和可使用温度都得到显著地提高。使用温度的提高使SPEEK高电导率的特性得以发挥。利用甲基磺酸作溶剂,采用浸没沉淀相转化法首次制备了不同磺化度的SPEEK超滤膜。研究发现,膜的含水率、溶胀度及膜表面孔径随磺化度的升高而增大。膜的纯水通量随磺化度的升高明显增加,磺化度为60%的膜的纯水通量比磺化度为12%的膜提高了220.9%。超滤膜对BSA有较高的截留性能,而PEG-20K及Rose Bengal的截留率却随磺化度的增大而明显下降。在过滤BSA溶液过程中,由于BSA分子在过程驱动力的作用下沉积在SPEEK超滤膜的表面或进入膜孔内,从而使膜的渗透通量与纯水通量相比下降非常明显。此外,膜的渗透通量还与进料液的pH有关。碱性环境下,BSA与SPEEK超滤膜的电荷排斥作用增强,使得BSA不易在膜表面沉积,从而使膜保持较高的渗透通量。首次制备了磺化度为7%的SPEEK纳滤膜,并表征了其纳滤性能。研究发现,通过调节铸膜液的浓度、成膜凝固浴的温度及组成,可以制得性能优异的SPEEK纳滤膜。低磺化度的SPEEK膜具有良好的热稳定性,可以在较高温下工作。制备了SPEEK/GO复合纳滤膜,并对复合膜的性能进行了初步的研究。实验发现,随GO添加量的增大,复合膜的渗透性能下降,截留性能提高。并且GO的添加使复合膜的尺寸稳定性得到显著提高。
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