微硅粉合成SBA-15及其镧改性材料对刚果红和As(Ⅴ)的吸附研究

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随着人们生活的提高,纺织染料行业得以快速发展,产生大量印染废水。其中染料和重金属的过度污染问题加重了印染废水治理的难度。现阶段的染料废水处理技术中,吸附法因其处理水量大、操作方便、成本廉价等优点是目前处理染料废水最成熟的方法之一。本论文以同时去除刚果红(CR)和砷(As(Ⅴ))为目的,选用工业微硅粉(FS)和P123为原料,通过调控晶化时间、晶化温度和原料质量比合成具有高表面积的介孔SBA-15分子筛,并将稀土镧(La)负载于所得SBA-15表面来得到高效CR和As(Ⅴ)吸附剂。结果表明,较长的晶化时间有利于提高材料的有序性和比表面积;在晶化时间大于12 h时可得到有序介孔材料,晶化时间从8 h增加到48 h,比表面积从597.3 m2/g提高到939.4 m2/g;晶化温度可通过加快晶化过程中的成核速率和核生长速率来增强材料的有序性;在晶化温度大于90℃时可得到有序介孔孔道;较低FS/P123质量比不利于有序材料的生成,在FS/P123质量比大于0.43时可得到有序介孔孔道。此外,通过分别负载稀土金属铈(Ce)、镧(La)和钇(Y)于所得SBA-15表面发现,La对As(Ⅴ)的亲和能力要高于Y和Ce,故其复合材料La/SBA-15被用为后期CR和As(Ⅴ)的进一步研究。通过对单一 CR和As(Ⅴ)的吸附性能研究发现:As(Ⅴ)和CR在La/SBA-1 5表面的吸附行为更符合Langmuir吸附等温线,即表明As(Ⅴ)和CR在La/SBA-15表面均以单分子层形式吸附,它们在25℃环境下的最大单分子层吸附容量分别为 44.37 mg As(Ⅴ)/g 和 373.49 mg CR/g;整个吸附过程中,La/SBA-15 对 CR 和As(Ⅴ)的吸附行为属于准二级动力学模型,即“表面反应”是其吸附的主要速率控制步骤;La/SBA-15对As(Ⅴ)和CR的吸附过程都是吸热且自发的反应过程。通过对混合CR和As(Ⅴ)的吸附性能研究发现:混合体系中CR的存在不影响La/SBA-15对As(Ⅴ)的吸附容量。但是As(Ⅴ)的存在对La/SBA-15吸附CR起到抑制作用,抑制程度随共存As(Ⅴ)浓度的增加而增大。究其原因是pH为6.0时La/SBA-15表面的镧羟基(La-OH)与CR分子中NH2之间通过氢键作用(La—O…H—N和La—O—H…N)结合,As(Ⅴ)的去除机制是镧羟基中的OH-与H2AsO4-发生离子交换。此时,CR和As(Ⅴ)竞争相同的吸附位点(La-OH),镧羟基中的OH-与H2AsO4-通过离子交换可以形成更稳定的存在形式,导致刚果红的去除能力下降。
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