传统的电介质材料由于其较低的介电常数、较高的介电损耗以及低的储能密度已经逐渐不能满足高速发展的电子行业对电子器件小型化、集成化、柔性化和高性能化的需求。而目前研究的两类高介电复合材料中:导电纳米粒子/聚合物复合材料仍存在着介电损耗过高、渗流阈值较小以及击穿强度极差等问题;陶瓷纳米粒子/聚合物复合材料也存在着填料浓度过大、填料相容性差以及复合材料力学性能差等问题。这些问题严重限制了它们在电介质中的实际应用。本论文以不同高介电杂化填料为核心来制备高介电低损耗聚合物纳米复合材料,通过设计合成多种结构的高介电填料,并对填料表面进行修饰改性来引入特殊界面层,从而制备具有不同表面结构的杂化填料。最后通过调控填料与聚合物基体之间的界面相互作用,从不同维度来提升复合材料的介电性能,同时在此基础上也进行了应用探索。这对于解决目前电介质材料的诸多问题有着重要的意义。本论文主要研究内容及成果如下:(1)利用溶胶-凝胶法制备了高介电陶瓷钛酸锶包覆碳纳米管的高介电杂化粉体(STO@MWCNTs),通过控制表面活性剂用量可以实现钛酸锶在MWCNTs表面的颗粒附着、部分包覆和完全包覆。与环氧树脂复合后制备的复合材料可以在极低的填料添加量(11wt%)下,介电常数在1kHz时高达283,介电损耗仅为0.07。当填料含量为5wt%时,复合材料拥有最高的储能密度。钛酸锶在作为阻隔层有效抑制复合材料介电损耗的同时,自身的高介电性能也对复合材料的介电常数起到增益效果。(2)通过溶胶-凝胶法将钛酸钡纳米粒子附着在MWCNTs表面(B@CNTs),然后再以原位聚合的方法将超支化聚酰胺包覆在B@CNTs表面,形成聚合物和高介电陶瓷纳米粒子复合包覆MWCNTs的核-壳结构高介电填料。最后与环氧树脂复合以制备高介电低损耗聚合物纳米复合材料。在该体系中,钛酸钡纳米粒子的引入显著提高了复合材料的介电常数。同时,超支化聚酰胺在改善复合材料的介电性能和击穿强度方面也起着重要作用。首先,超支化聚酰胺可以防止钛酸钡从MWCNTs的表面的掉落。其次,在B@CNTs表面包覆超支化聚酰胺可以有效地提高B@CNTs在环氧树脂中的分散性。最后,超支化聚酰胺可以防止MWCNT彼此接触形成导电网络,抑制局部漏电流的产生,从而有效地提高了导电填料/聚合物复合材料的击穿强度。(3)通过两步水热法合成了一维陶瓷钛酸铜钙纳米线(CCTO NWs),然后利用硅烷偶联剂在纳米线表面引入氨基后通过原位聚合方法制备了超支化聚酰胺修饰的CCTO NWs高介电填料(HB-Pa@CCTO NWs)。所制备的复合材料比单独添加CCTO NWs的复合材料具有更高的介电常数,并且介电损耗都保持在一个较低的数值(<0.05)。以共价键方式修饰在纳米线表面的超支化聚酰胺结构中带有大量氨基和羧基,可以有效的增强纳米线和环氧树脂的相互作用,从而实现更高的界面极化、更好的填料分散性以及在聚合物基体中更低的界面缺陷。此外,HB-Pa@CCTONWs也提高了环氧树脂的击穿强度、储能密度以及力学性能。(4)在水热法成功合成CCTO NWs的基础上,通过引入锶元素合成Sr2+掺杂钛酸铜钙纳米线(SCCTO NWs)。与硅橡胶复合后所制备的复合材料表现出极低的介电损耗,并且在较宽的频率范围内有着稳定的介电常数和介电损耗。这主要是由于Sr2+的引入使得纳米线有着更规则表面形貌,从而减少了复合材料内部缺陷和空隙;另外Sr2+掺杂使得复合材料有着更大的晶界电阻,这将有效降低介电损耗,最终使得复合材料的介电性能得到很大的改善。另外,掺杂后的复合材料还具有很高的热稳定性、拉伸强度、击穿强度和能量密度。(5)将高介电陶瓷CCTO NWs引入到硅橡胶中成功制备了按压式摩擦纳米发电机(TENG),在不需要进行复杂的表面处理的情况下,高介电常数纳米线的引入显著增强了硅橡胶薄膜的介电常数和表面电荷电位。TENG可以在极低的填料浓度(5 wt%)下输出最高电压为350 V、电流密度为0.375μA/cm2以及功率密度为40.7μW/cm2,并且可以点亮100个白色LED。此外,TENG还具有出色的稳定性和耐用性,可组装到人体运动传感器设备中用于人体能量的收集,还可以作为自供电系统为商用电容器充电。