二硫化碳分子强场电离、双电离及核振动增强电离

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激光与物质相互作用是原子分子光物理研究领域的前沿课题之一。随着现代科学技术的发展,超快强激光与原子分子相互作用中观测到了许多新奇的物理现象,如:非序列双电离和多电离、高阶阈上电离、高次谐波产生以及解离和库仑爆炸等。其中,电离是原子分子在强激光作用下的最基础和重要的环节,对强场电离过程的深入研究,不仅有助于深入理解和揭示原子分子与强激光场相互作用过程中的新物理机制和规律,而且对诸如分子轨道重构成像,新兴阿秒物理科学,以及新型超短极紫外光源科学等发展具有重要意义。相对于原子,分子(尤其是多原子分子)由于其自身结构的多样性和分子中核自由度的增加,其几何结构、分子轨道、分子尺寸、空间准直和取向等,都影响分子的强场电离过程,导致分子在强场中的电离尤为复杂。本论文系统研究了线性三原子分子CS2在波长为800nm,激光脉冲宽度为50fs的强激光作用下的电离及其相关过程,主要包括CS2分子强场非序列双电离,强场电离解离和库仑爆炸后形成的碎片离子的产率角分布,以及不同初始核振动能级布居下CS2分子的强场电离。本论文工作对于深入理解CS2分子的强场电离机制,进而认识多原子分子在超快强激光场的电离及其相关物理过程,具有重要意义。论文获得以下研究结果:1)测量了线偏振和圆偏振强激光下CS22+产率随激光强度的变化,在线偏振激光下,强度为6×1013W/cm2附近发现了一个表征非序列双电离机制存在的特征“knee”结构,进一步通过测量CS22+产率随激光椭偏率的变化,发现CS22+产率强烈依赖于激光偏振。理论上,我们利用两电子近似的二维全经典系综方法,分别对CS2分子在线偏振和圆偏振强激光作用下的双电离过程进行了模拟,计算了电子动量、能量和轨迹等随激光周期的变化,结果证实了电子与原子核的重碰撞过程,分析表明由电子的重碰引起的直接电离和碰撞激发后电离机制都对CS2分子的非序列双电离过程具有贡献。2)研究了光强大于1014W/cm2的强激光场中CS2分子的电离解离和库仑爆炸过程。通过测量碎片离子角分布,发现CS2+和CS+的角分布都表现出了相同的各向同性的特征,表明CS+是来自于CS2+的直接解离。同时,高价原子碎片离子的产率角分布结果表明,随着原子碎片离子的价态逐渐升高,各向异性也逐渐增大。同时,Sn+离子和Cm+碎片离子产率最大值的方向明显地不同,Sn+产率角分布中最大值分布于激光偏振与飞行时间轴平行方向上,而Cm+碎片离子最大值则分布于激光偏振和飞行时间轴相互垂直方向上。结果表明,激光场在CS2分子发生库仑爆炸之前对其具有一定的几何准直效应,而Sn+和Cm+碎片离子角分布中最大值的分布不同表明CS2分子结构发生了弯曲。3)利用温度可控分子束装置,通过测量不同分子束温度下CS2+的产率,研究了初始振动能级布居对CS2分子强场电离的影响。研究发现初始核振动能级布居的提高对CS2+产率具有明显的增强作用,且分子束温度对电离几率的增强并不是线性的。同时,随激光强度的增强,高温分子束条件下分子的电离率相对于常温下分子电离产率的增强比例逐渐降低。结合已有理论研究,分析了CS2分子的初始核振动能级布居对其强场电离的影响主要来自于两方面,即:有效电离限的降低,以及中性基态和离子基态跃迁的Frank-Condon因子的改变。
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