【摘 要】
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瓜环（Q[n]s）是一类大环主体分子,其具有刚性疏水性的空腔和两个负电性的羰基端口,因此瓜环不仅可通过空腔与客体分子发生包结也可以通过端口羰基氧与金属离子发生配位作用。鉴于瓜环主客体复合物分子内弱相互作用的特点,可以通过一些外界刺激,例如酸碱度、温度、湿度、光照、氧化还原、金属离子等来动态调控体系间的非共价键相互作用从而赋予超分子体系灵活的刺激响应特性,这将在化学传感和某些响应性智能材料的设计等方
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瓜环（Q[n]s）是一类大环主体分子,其具有刚性疏水性的空腔和两个负电性的羰基端口,因此瓜环不仅可通过空腔与客体分子发生包结也可以通过端口羰基氧与金属离子发生配位作用。鉴于瓜环主客体复合物分子内弱相互作用的特点,可以通过一些外界刺激,例如酸碱度、温度、湿度、光照、氧化还原、金属离子等来动态调控体系间的非共价键相互作用从而赋予超分子体系灵活的刺激响应特性,这将在化学传感和某些响应性智能材料的设计等方面有潜在的应用价值。本文选择了七元瓜环（Q[7]）和八元瓜环（Q[8]）作为主体分子Hoechst33342（H33342）、罗丹明B（Rh B）和盐酸小檗碱（BER）作为客体分子。首先构筑了pH刺激响应的H33342@Q[7]超分子体系,形成了可逆的“ON-OFF”荧光开关;然后构筑了Hg2+响应的H33342@Q[7]和H33342@Q[8]超分子体系,通过Hg2+的作用可以改变超分子体系的作用方式;最后构筑了Rh B@Q[7]、H33342@2Q[7]和BER@Q[7]三个超分子体系并将其组成荧光传感阵列,实现了同时检测多种金属离子(Ba2+,Hg2+,Fe2+,Fe3+,Pb2+,Al3+,Cr3+)的目的。主要的研究内容及结论如下:1)考察了H33342与Q[7]分别在pH 2.0、pH 4.5、pH 7.0、pH 10.0四个不同条件下的超分子作用。在pH 2.0和pH 4.5的条件下,H33342与Q[7]首先形成了H33342@Q[7]（1:1）复合物,随着Q[7]的增加,后又形成了H33342@Q[7]（1:2）复合物,体系呈强荧光;在pH 7.0和pH 10.0的条件下,H33342与Q[7]主要形成H33342@Q[7]（1:1）复合物,体系荧光较弱。于是设计了基于pH响应的荧光分子开关:通过调节H+（pH 4.5）和OH-（pH 7.0）可以改变H33342和Q[7]之间的相互作用比,能在H33342@Q[7]（1:1）和H33342@Q[7]（1:2）之间来回切换;同时,H33342?2H+@2Q[7]（强荧光）与H33342?H+@Q[7]（弱荧光）之间也可以形成可逆的“ON-OFF”荧光开关。2)考察了H33342与Q[8]分别在pH 2.0、pH 4.5、pH 7.0、pH 10.0四个不同条件下的超分子作用,发现H33342与Q[8]之间存在1:1,1:2和2:1三种模式作用。以pH 4.5为例,结合第二章内容,设计了由Hg2+响应的两类超分子体系:（1）将Hg2+添加到Q[7]和H33342的形成的主客体复合物中,Hg2+会将Q[7]从哌啶环推至苯并咪唑位置并且第二个Q[7]则会被推到乙基上,这为化学传感提供了一定思路;（2）将Hg2+添加到Q[8]和H33342形成的复合物中,Hg2+可以通过其与H33342自身作用以及与Q[8]的离子偶极作用破坏体系的平衡,使Q[8]和H33342全部都以1:2的作用比进行定向包结,这可能将在分子器件的设计以及某些特殊离子响应型智能材料的设计上有潜在的应用。3)研究了H33342、RhB和BER三种客体分子分别与Q[7]的超分子作用,构筑了Rh B@Q[7]、H33342@Q[7]和BER@Q[7]这三个主客体复合物,可以将其作为三个传感元件组成超分子荧光传感阵列来同时检测Ba2+,Hg2+,Fe2+,Fe3+,Pb2+,Al3+,Cr3+。首先,在超纯水中通过线性判别分析（LDA）评估了传感阵列对上述金属离子的识别能力;其次选择了一系列不同浓度的重金属Pb2+作为模型分析物,考察了阵列定量分析金属离子浓度的能力;然后使用花溪河水代替超纯水（作为实际样品）,通过线性判别分析（LDA）评估了该传感阵列对上述金属离子的识别能力。这些结果令人鼓舞,进一步显示了该传感器阵列的多功能性,能定性并定量地对Ba2+,Hg2+,Fe2+,Fe3+,Pb2+,Al3+,Cr3+这7种金属离子同时进行检测和识别。
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