择优取向PZT压电薄膜的制备表征及应用研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:guzhilun820
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锆钛酸铅(PZT,Pb(ZrxTi1-x)O3)是信息功能陶瓷材料领域里重要的一类铁电压电材料,具有优异的压电性能和工艺稳定性。PZT薄膜能够实现电能与机械能之间的高效相互转换,在小型化和集成化的薄膜器件中展现出广阔的应用前景。值得注意的是,多晶取向的PZT薄膜往往表现出较小的压电系数和较低的剩余极化强度,从而制约了 PZT薄膜在器件中的高效应用。因此,探索择优取向PZT薄膜的制备工艺条件,对获得满足器件使用需求的高性能PZT压电薄膜至关重要。本论文基于射频磁控溅射和溶胶凝胶两种方法,制备了应用于压电复合振动板的(100)择优取向的PZT压电薄膜,并对薄膜进行了晶向、微观形貌、电学性能以及抗疲劳性能表征分析,优化了磁控溅射法制备PZT压电薄膜的工艺条件,通过溶胶凝胶法研究了掺杂改性与多层薄膜工艺对PZT薄膜性能的影响。在PZT薄膜应用方面,建立了压电复合振动板结构耦合振动解析模型,制作了 PZT/Cu/SiO2压电复合振动板并进行了实验测试。本工作的研究内容与成果包括以下几个方面:(1)研究了 Pt底电极的沉积温度和原位退火温度对其晶向、晶粒尺寸和表面形貌的影响,分析了不同工艺条件下制备的Pt底电极对PZT薄膜的结晶取向与微观结构的影响规律。实验结果表明,对室温生长的Pt底电极进行200℃原位退火30 min,有利于生长(100)择优取向的PZT薄膜,而高温沉积或经高温原位退火的Pt底电极促进PZT薄膜沿(111)择优取向。研究了 Ti-Pt合金电极中Ti含量对PZT薄膜晶向转变、微观结构和电学性能的影响。结果显示,随合金层中Ti含量增加,PZT薄膜的择优取向从(100)转变为(111)。当Ti-Pt溅射功率比为12.5 W/150 W时,适量的Ti可以促进薄膜呈现最强的(100)峰和最弱的(111)峰,并表现出最低的氧空位浓度,促使薄膜具有最大的介电常数(εr)和改进的剩余极化强度(Pr)。Ti-Pt合金底电极的制备将进一步拓宽PZT压电薄膜底电极的选择范围。(2)研究了磁控溅射沉积工艺条件和退火工艺条件对PZT薄膜性能的影响。提出了一种补偿PZT薄膜Pb损失的新方法。通过引入Pb过量Pb1+x(Zr0.40,Ti0.60)O3种子层,可以补偿后溅射PZT薄膜的Pb损失,x=0.2时薄膜的(100)择优取向度明显增强。同时XPS分析发现,Pb1.2(Zr0.40,Ti0.60)O3种子层可以降低薄膜氧空位浓度,缓解畴壁钉扎,故可提高薄膜的压电系数(d33=105.8 pm/V)。该方法具有重复性好、易操作等优势,将为磁控溅射法制备1 μm厚的高性能PZT压电薄膜提供实际的工艺技术。(3)提出了一种基于 0.3Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-0.7Pb(Zr0.52Ti0.48)O3/Pb(Zr0.52Ti048)O3 多层异质薄膜的磁控溅射新工艺。实验发现薄膜性能依赖于异质界面数量和晶体生长模式。由于异质界面应变的作用以及高度致密的柱状晶粒,具有5个异质界面(H5)的多层异质薄膜在0.1 kHz下的εr和介电损耗(tanδ)分别为1034.9和0.039,2Pr达到21.6 μC/cm2。同时,H5的压电系数(e31)达到8.2 C/m2,比单一组分的PZT薄膜增大3.5倍。(4)采用溶胶凝胶法制备了不同浓度铕(Eu)掺杂和镧(La)掺杂的PZT压电薄膜,研究了掺杂离子浓度对薄膜晶向转变、微观结构和电学性能的影响。当Eu掺杂浓度为2%时,PEZT薄膜的εr达到1571,Pr和矫顽场强(Ec)分别为20.5 μC/cm2和41.8 kV/cm。而对于掺杂浓度为2%的PLZT薄膜,当Zr/Ti为60/40时,薄膜具有最优的(100)择优取向和介电性能,并且150 kV/cm下的漏电流密度仅为8.63×10-8 A/cm2。(5)提出了一种不同铅过量PZT多层压电薄膜制备工艺新方法。研究了Pb1.25(Zr0.52,Ti0.48)O3和Pb1.1(Zr0.52,Ti0.48)O3的不同层数比(m/n)对多层PZT薄膜性能的影响。结果显示,当m/n为1/3时,多层PZT薄膜在1 kHz下的介电常数达到1873,比Pb1.1(Zr0.52,Ti0.48)O3薄膜提高92%,漏电流密度比Pb1.25(Zr0.52,Ti0.48)O3降低一个数量级。电性能改善的根本原因在于1/3的堆叠顺序可以抑制铅损失引起的氧空位,促进畴壁运动。(6)制作了PZT/SiO2压电复合振动板,分析了有无“弹簧结构”的振动板结构形式对输出振幅的影响规律。相比无“弹簧结构”振动板,有“弹簧结构”能够有效提升压电复合振动板振动幅度,抑制残余振动。建立了压电复合振动板结构耦合振动解析模型,分析了压电复合振动板中性面位置对其等效载荷和输出振幅的影响:当基板厚度接近PZT薄膜厚度时,压电复合振动板结构中性面位于基板和压电薄膜接触面附近,等效载荷和输出振幅显著增加。制作了 PZT/Cu/SiO2压电复合振动板,振动测试表明,PZT/Cu/SiO2振动板的输出振幅较PZT/SiO2提高一倍。该耦合振动解析模型将为新型压电复合振动板的设计与制作提供理论依据和工艺方法。
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