【摘 要】
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贵金属Au（Ⅲ）和Ag（I）性能优异,用途广泛,具有重要的工业价值,但工业生产活动中贵金属资源大量流失且贵金属自然资源有限。因此,Au（Ⅲ）和Ag（I）的循环利用和回收不仅在节约矿石资源方面起着重要作用,而且在减少污染方面也起着重要的作用。吸附技术以其操作简单、方法成熟、效率高、环境友好等优点得到了广泛的应用。各种生物质原料被用作生物吸附剂回收Au（Ⅲ）和Ag（I）,但它们具有吸附能力弱、选择性差
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贵金属Au（Ⅲ）和Ag（I）性能优异,用途广泛,具有重要的工业价值,但工业生产活动中贵金属资源大量流失且贵金属自然资源有限。因此,Au（Ⅲ）和Ag（I）的循环利用和回收不仅在节约矿石资源方面起着重要作用,而且在减少污染方面也起着重要的作用。吸附技术以其操作简单、方法成熟、效率高、环境友好等优点得到了广泛的应用。各种生物质原料被用作生物吸附剂回收Au（Ⅲ）和Ag（I）,但它们具有吸附能力弱、选择性差等局限性。因此,开发反应速度快、吸附能力强的吸附材料具有重要意义。金属有机骨架（MOFs）是一种金属中心与有机配体配位的无机-有机杂化结晶材料,具有孔结构有序、官能团丰富等特点,使得其在金属离子吸附方面具有重要的应用前景。然而,利用MOFs回收贵金属的研究还很有限。且根据HASB原则,N、O和S易跟Ag（I）和Au（Ⅲ）配位。基于以上背景,本论文选取了2,6-萘二甲酸、苯骈三氮唑和3-氨基-5-巯基-1,2,4-三氮唑三种有机配体,分别与Zn（NO3）2·6H2O溶剂热反应,制备了Zn-NDC、Zn-BTA和Zn-AMT三种MOFs材料,用于回收Ag（I）和Au（Ⅲ）。通过间歇吸附试验和表面分析,系统地研究了Ag（I）和Au（Ⅲ）吸附的动力学、等温线、热力学和潜在机理。主要结论如下:1.Zn（NO3）2·6H2O和2,6-萘二甲酸溶剂热反应,合成了一种含氧MOF（Zn-NDC）,用于回收水溶液中的Ag（I）,并系统地考察了Zn-NDC对Ag（I）的吸附性能。结果表明,Zn-NDC对Ag（I）的总吸附速率由液膜扩散决定。Zn-NDC对Ag（I）的最大吸附量可达844 mg/g,优于许多已有的Ag（I）吸附材料。非线性Sips模型与实验结果吻合较好,说明Zn-NDC对Ag（I）的吸附是不均匀的。此外,该吸附过程是自发、放热过程。Zn-NDC对Ag（I）具有出色的选择性及较好的重复利用性能,循环两次后,吸附性能仅有6%的下降;Zn-NDC吸附Ag（I）的机理主要为静电引力和配位作用。2.Zn（NO3）2·6H2O和苯骈三氮唑溶剂热反应,合成了一种新型的MOF材料（Zn-BTA）,用于回收水溶液中的Ag（I）。与Zn-NDC吸附Ag（I）不同的是,Ag（I）溶液p H值对吸附量没有影响;Zn-BTA对低浓度的Ag（I）达到100%吸附,且对Ag（I）的最大吸附量高达588 mg/g;Zn-BTA对Ag（I）的吸附属于吸热过程且吸附等温线符合Langmuir模型;Zn-BTA对Ag（I）的吸附机理主要是O的配位作用。3.Zn（NO3）2·6H2O和3-氨基-5-巯基-1,2,4-三氮唑溶剂热反应,合成了Zn-BTA材料,用于回收水溶液中的Au（Ⅲ）和Ag（I）。一步法引进了“S”,弥补了后修饰合成法引入S元素的合成周期长且步骤复杂的不足。实验结果表明,Zn-AMT对Au（Ⅲ）和Ag（I）都具有极佳的吸附效果,最大吸附量可分别达892 mg/g和968mg/g;Zn-AMT吸附Au（Ⅲ）的最佳p H值为3,而p H值对Zn-AMT吸附Ag（I）没有影响;低浓度下,Zn-AMT对Au（Ⅲ）和Ag（I）均能达到100%吸附;Zn-AMT对Au（Ⅲ）和Ag（I）的吸附均为吸热,混乱度增加的自发过程;Zn-AMT对Au（Ⅲ）和Ag（I）具有极佳的亲和力,且具有较好的重复利用性能;Zn-AMT对Au（Ⅲ）的吸附机理主要是静电引力,配位作用和部分还原,而对Ag（I）主要是通过配位作用。
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