【摘 要】
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石英脉型钨矿床是典型的热液矿床,查明钨在热液中的迁移机制是恢复成矿过程和建立成矿模式的基础和关键问题之一。前人的相关研究大多集中在溶解度实验、热力学模拟计算等方面,主要是通过间接手段获取钨迁移的相关信息,而原位拉曼光谱分析技术能够从分子水平揭示钨在热液中的迁移形式。但是,受实验条件的限制,前人实验温度（＜200℃）明显低于石英脉型黑钨矿的主要成矿温度（300～350℃）,严重制约了人们对钨迁移机制
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石英脉型钨矿床是典型的热液矿床,查明钨在热液中的迁移机制是恢复成矿过程和建立成矿模式的基础和关键问题之一。前人的相关研究大多集中在溶解度实验、热力学模拟计算等方面,主要是通过间接手段获取钨迁移的相关信息,而原位拉曼光谱分析技术能够从分子水平揭示钨在热液中的迁移形式。但是,受实验条件的限制,前人实验温度（＜200℃）明显低于石英脉型黑钨矿的主要成矿温度（300～350℃）,严重制约了人们对钨迁移机制的理解。本论文应用基于熔融毛细硅管高压腔和原位拉曼光谱分析技术的可视化在线观测实验手段,研究了流体在较为宽广的温度、压力范围内（23～400℃;20～60 MPa）,溶解态钨的迁移形式,以期为钨成矿机制研究提供基础的实验依据。主要进展总结如下:首先,揭示了流体p H和盐度对钨迁移方式的影响规律。在中性-碱性流体中,钨主要以[WO4]2-和[HWO4]-形式迁移,其v1（W=O）振动特征峰分别位于930 cm-1和950 cm-1;在弱酸到中度酸性流体中,除了[WO4]2-和[HWO4]-外,复杂络合物也是钨重要的迁移方式,其v1（W=O）振动特征峰位于960～995 cm-1。然而,这些复杂钨络合物的稳定温度上限一般低于300℃;而在强酸性流体中（p H＜2）,复杂钨络合物是W唯一能检测迁移方式。流体盐度的增高能够提高钨络合物稳定的温度上限,使得中度酸性流体中复杂钨络合物在350℃仍可稳定存在。复杂钨络合物的存在有助于维持流体中较高的钨浓度,但流体酸性的减弱和盐度的下降会降低复杂钨络合物的稳定性,从而促进流体中钨的卸载。其次,查明了CO2对钨迁移和沉淀过程的影响规律。CO2及其水合产物([HCO3]-和[CO3]2-)本身不会与钨络合,不能形成碳质络合物迁移W。然而,CO2的存在能够影响流体的p H值,进而间接影响流体中钨的迁移方式。在实验的基础上,应用热力学模拟描述了含CO2的成矿流体与围岩发生水-岩反应的成矿过程。结果显示,CO2的存在可以有效的提高钨的矿化效率,其机理是通过H2O+CO2=HCO3-+H+这一p H缓冲体系不断向流体中供H+,维持流体中较高的H+浓度,提高了流体从围岩中萃取Fe、Mn的效率,有利于黑钨矿的沉淀。最后,将实验结果应用到赣南典型矿床成矿机制研究,探讨了热液成矿过程中钨的地球化学行为。以漂塘钨矿床为例,其主成矿阶段（硅酸盐-氧化物阶段）石英单晶中富含气液固三相包裹体。包裹体气-液两相均一温度在242～338.2°C之间,主要集中在250～290°C,而气-液-固三相均一温度＞450°C。盐度在1.4～7.6 wt%Na Cl equiv.之间,主要集中于4～7.6 wt%Na Cl equiv.。原位拉曼光谱分析显示,成矿流体属于H3BO3+Na Cl+H2O+CO2+CH4+N2体系,具有高温、中低盐度、酸性和富含挥发组分（如B、CO2）等特点。在钨矿化的硅酸盐-氧化物阶段,由于体系温度较高（＞300°C）,钨主要以简单钨酸根的形式迁移。而随着温度降低,在酸性流体中,复杂钨络合物也成为重要的钨迁移形式;晚期CO2逸出将导致流体p H上升,降低复杂钨络合物的稳定性,其分解为[WO4]2-和[HWO4]-。这些简单的钨组分与Fe、Mn结合形成黑钨矿。
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