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由于激光诱导离解光谱技术具有快速、实时、可同时在线分析多种物质元素等诸多优点,使其在元素探测方法中显示出巨大的潜力和优越性,但LIBS定量化问题仍然是目前LIBS发展中的难点问题。通常光谱测量结果会受到多种内外部因素的干扰,本文通过试验和数据分析,旨在建立初步定量化反演模型。通常光谱测量结果会受到多种内外部因素的干扰,因此需要在理解系统原理和结构特征的基础上,通过实验分析光谱数据的特征,研究定量化的数据处理识别方法,为进一步深入研究LIBS在深空探测中的应用和探测系统的研制提供基本技术准备。论文涉及的主要工作内容及结论如下:
1、深入调研国内外激光诱导理解光谱技术的相关文献和资料,了解国内外LIBS发展现状。并根据现有条件设计本课题研究方案。
2、根据实验室已有仪器和现有条件下自行配置硝酸铅混入土壤中进行初步定性分析,证明定性试验可行性。
3、根据硝酸铅土壤试验结果,总结系统测量瓶颈,购买ANDOR公司ICCD+、阶梯光栅光谱仪,改进试验系统并搭建原理样机。
4、购买标准土壤样本进行定性测量,根据试验结果得出各元素具有不同探测限,也进一步说明探测所得光谱信号强度与元素含量在一定条件下成线性关系,与理论相符,证明了定量化试验可行性。
5、购买标准铝合金样本作为定量化模型建立的标准样本,利用实验系统获取不同时间条件下的LIBS光谱数据,从信号的空间分布特征分析了LIBS光谱信号强度、等离子体温度及数据信噪比均受时间分辨值的影响,阐述了LIBS光谱数据具有明显的时间分辨特征(包括探测延迟时间和门控时间),并且随物质组成的不同而不同。
6、结合实验中使用的探测系统的结构特征,对噪声来源进行了分析,在最小均方的原则下以加性噪声为主要分析对,对光谱数据进行了噪声估计、分析的基础上,建立和使用了平滑,小波滤波,正规化处理等几种数据预处理的模型,光谱数据预处理后有助于提高数据的可靠性、数据定量化处理的准确度。
7、利用最小二乘法线性拟合,建立了基于标准样本的定量化模型,读模型精度进行估计,精度和准确度为30%,分析影响精度模型原因,用偏最小二乘多波长选择法选取出多个波长的权重值,根据权重值,在基于最小二乘拟合定标曲线下,建立定量化反演模型。与单波长校准模型进行比较和分析,使得整个模型精度提高10个百分点以上。
8、通过多次试验以及对模型的改进,完成了对其功能性的验证,表明本课题研究的定量化反演模型具备了任务要求的各项功能和性能,并可根据成果对其它样品进行扩展模型建立,与国外研究方法进行精度对比,并对于不足处进行分析和改进。