【摘 要】
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随着城市化和工业化的快速发展,水污染已成为一个日益严峻的环境问题。发展简单高效去除水中的有机污染物和重金属离子的方法已成为水污染处理的重要研究方向;其中,吸附法是废水的深度处理技术中最有效的方法之一。本研究工作以二维金属碳化钛(Ti3C2)和碳纳米管(CNT)材料为研究对象,针对这两种材料在吸附研究中存在的水分散性差,缺乏吸附官能团以及吸附能力低等问题,发展了多种表面功能化方法,包括重氮化偶联反应
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随着城市化和工业化的快速发展,水污染已成为一个日益严峻的环境问题。发展简单高效去除水中的有机污染物和重金属离子的方法已成为水污染处理的重要研究方向;其中,吸附法是废水的深度处理技术中最有效的方法之一。本研究工作以二维金属碳化钛(Ti3C2)和碳纳米管(CNT)材料为研究对象,针对这两种材料在吸附研究中存在的水分散性差,缺乏吸附官能团以及吸附能力低等问题,发展了多种表面功能化方法,包括重氮化偶联反应、Diels-Alder环加成反应和水热法,制备得到了Ti3C2-SO3H,CNT-FA-SA和Ti3C2-Mo S2三种复合材料。通过SEM,TEM,XPS,FT-IR,TGA等表征技术手段对复合材料的结构、形貌、表面功能团等进行研究和分析,研究结果证明我们成功合成了目标复合材料。以有机染料亚甲基蓝和有机农药百草枯作为污染物,探究了三种吸附材料对污染物的吸附行为以及不同吸附条件对吸附性能的影响。通过对实验数据的拟合,对吸附动力学、热力学以及吸附机理进行了分析和探讨。主要结果如下:(1)在室温下,用氟化钠和盐酸蚀刻Ti3Al C2材料,去除中间的Al原子层,得到二维的Ti3C2材料,然后将Ti3C2与苯磺酸重氮盐通过重氮化偶联反应,制备得到磺酸修饰的Ti3C2(Ti3C2-SO3H)。以亚甲基蓝为水中有机污染物模型分子,研究了Ti3C2和Ti3C2-SO3H对亚甲基蓝的吸附行为。结果表明Ti3C2-SO3H材料对亚甲基蓝的最大吸附量可以达到111.11 mg/g,是Ti3C2材料的吸附量的五倍左右,经过重氮盐修饰后的Ti3C2-SO3H材料的吸附性能得到了显著提高。吸附过程遵循了准二级动力学模型和Langmuir模型。(2)通过Diels-Alder反应将糠胺和氯磺酸修饰到CNT材料表面,得到CNT-FA-SA材料,并且作为亚甲基蓝的吸附剂。分析数据可知修饰后CNT-FA-SA材料对亚甲基蓝的吸附量可以达到81.30 mg/g,远远超过了CNT材料对亚甲基蓝的吸附量。吸附过程的动力学模型和等温线模型可以分别用准二级动力学模型和Freundlich模型描述。(3)以钼酸钠,硫脲,丙二酸和Ti3C2通过水热法制备得到Ti3C2-Mo S2材料,并将其作为有机农药百草枯的吸附剂。实验后可发现Ti3C2-Mo S2材料对有机农药百草枯的吸附量可达到105.53 mg/g,而Ti3C2仅为8.70 mg/g。Freundlich等温模型和准二级动力学模型可以较好的拟合实验数据。
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