金纳米棒旋转示踪技术在聚合物凝胶相转变中的研究与应用

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近年来,聚合物凝胶(Polymer Gel)因其特殊的物理、化学性质和广阔的生物、医学应用前景而备受关注。结构决定性质,性质决定用途,分析和表征聚合物凝胶的相转变过程,包含其结构的形成、分解、时空特征与动态演变,对深度理解聚合物凝胶各项性质、进一步发展其合理应用具有重要意义。单颗粒示踪(Single Particle Tracking,SPT)技术因其高灵敏度、高时空分辨、低样品损耗等优势,正逐渐成为分析研究化学反应时空性质、生物和物理动态过程与微观流变学的强有力工具。将聚合物凝胶体系与单颗粒示踪技术相结合,有助于追本溯源探索聚合物凝胶及其相转变过程中的微观性质与动态特征。本研究工作围绕金纳米棒(Gold Nanorods,AuNRs)旋转示踪技术在聚合物凝胶相转变中的研究和应用,主要内容如下。建立了基于单颗粒旋转示踪技术的溶液体系研究方法。利用双通道偏振暗场显微镜(Dual-Channel Polarized Dark Field Microscope,DPDFM)对纯水、丙三醇、聚乙二醇、透明质酸以及液滴等溶液环境中的金纳米棒进行显微成像和轨迹示踪,探索了基于金纳米棒旋转示踪技术的溶液体系研究策略。通过对比单颗粒的平移运动示踪与旋转运动示踪、低频率旋转示踪与高频率旋转示踪,证明高时空分辨、高频率的金纳米棒旋转示踪技术在不同溶液体系中的应用性良好,为其在聚合物凝胶相转变体系中的研究和应用奠定了实践基础。分别研究了凝胶化过程和溶胶-凝胶过程中的单个金纳米棒动态旋转信息,对聚合物凝胶相转变过程进行表征分析并应用于实际样品检测。通过对聚丙烯酰胺(Polyacrylamide,PAAm)凝胶化过程中单个金纳米棒失去平移运动后的三种不同旋转状态的合理识别和详细分析,揭示了聚丙烯酰胺凝胶团簇深度交联过程中彼此之间动态的、逐渐增强的、各向异性的相互作用。通过对壳聚糖-聚乙二醇凝胶(Chitosan-Polyethylene Glycol Gel,Chi-PEG Gel)和透明质酸-聚乙烯亚胺凝胶(Hyaluronic Acid-Polyethyleneimine Gel,HA-PEI Gel)的相转变过程中单个金纳米棒运动行为的分析,成功建立基于单颗粒示踪的微观溶胶-凝胶策略透明质酸酶(Hyaluronidase,HAase)活性检测方法。本研究工作为理解、应用聚合物凝胶的相转变性质与过程提供了一套先进的分析策略和研究方法,金纳米棒旋转示踪技术可应用于更多、更广的物理化学反应、生命历程和凝聚态物质体系中。
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